甲烷直接氧化催化剂的研究进展

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211171490_甲烷催化部分氧化制合成气催化剂的研究进展

化工进展Chemical Industry and Engineering Progress2023 年第 42 卷第 4 期甲烷催化部分氧化制合成气催化剂的研究进展阮鹏1，杨润农1，2，林梓荣1，孙永明2（1 广东佛燃科技有限公司，广东佛山 528000；2 中国科学院广州能源研究所，广东广州 510640）摘要：天然气是一种前景广阔的清洁燃料，甲烷作为天然气的主要成分，其高效利用具有重要的现实意义。

在众多甲烷转化途径中，甲烷催化部分氧化（CPOM ）具有能耗低、合成气组分适宜、反应迅速等优势。

本文简要介绍了CPOM 反应机理，即直接氧化机理和燃烧-重整机理；重点综述了过渡金属、贵金属、双金属和钙钛矿这四类CPOM 催化剂的研究现状；分析了反应温度、反应气体碳氧比和反应空速对CPOM 反应特性的影响；阐述了积炭和烧结这两种催化剂失活的主要原因及应对措施。

根据研究结果可知，通过选取合适的催化剂组分、采用优化的制备方法、精确控制催化剂活性组分分布和微观结构等措施，可以保证更多的有效活性位更稳定地暴露在催化剂表面，以此提高催化性能（包括甲烷转化率、合成气选择性、合成气生成率、反应稳定性等）。

最后指出了对CPOM 催化剂微观结构的合理设计与可控制备以及对CPOM 反应机理的深入研究仍将是今后关注的重点。

关键词：甲烷；部分氧化；催化剂；合成气；多相反应中图分类号：TE644 文献标志码：A 文章编号：1000-6613（2023）04-1832-15Advances in catalysts for catalytic partial oxidation of methane to syngasRUAN Peng 1，YANG Runnong 1，2，LIN Zirong 1，SUN Yongming 2(1 Guangdong Foran Technology Company Limited, Foshan 528000, Guangdong, China; 2 Guangzhou Institute of EnergyConversion, Chinese Academy of Science, Guangzhou 510640, Guangdong, China)Abstract: Natural gas is a promising clean fuel. The efficient use of methane, the major component of natural gas, is of great practical importance. Among many methane conversion routes, catalytic partial oxidation of methane (CPOM) has the advantages of low energy consumption, suitable syngas fraction and rapid reaction. This paper briefly introduced the CPOM reaction mechanisms (i.e. direct oxidation mechanism and combustion-reforming mechanism), reviewed the current research on four types of CPOM catalysts (i.e. transition metal, noble metal, bimetal and perovskite catalysts), analysed the effects of reaction temperature, carbon to oxygen molar ratio of reactant gas and reaction space velocity on CPOM reaction characteristics, and explained the two main causes of catalyst deactivation (i.e. carbon deposition and sintering) together with their countermeasures. According to the results of the research, the catalytic performance (including methane conversion, syngas selectivity, syngas yield, reaction stability) could be improved by selecting suitable catalyst components, adopting an optimized preparation method and precisely controlling the distribution of active components and microstructure of the catalyst. These method could ensure that more active sites are consistently exposed to the surface of catalyst. Finally, it综述与专论DOI ：10.16085/j.issn.1000-6613.2022-1109收稿日期：2022-06-13；修改稿日期：2022-08-22。

甲烷化催化剂及反应机理的研究进展

甲烷化催化剂及反应机理的研究进展甲烷化是一种重要的催化反应，其可以将甲烷转化为更具经济价值的产品，如甲烷可以被催化转化为甲醇、汽油、石脂烃等化合物。

甲烷化反应具有很高的化学转化效率和节能环保的特点，因此在能源领域中具有重要的应用价值。

然而由于甲烷的分子结构稳定性较高，甲烷化反应的催化剂选择和反应机理的研究尚存在一定困难。

目前，已有多种催化剂被用于甲烷化反应。

常见的甲烷化催化剂包括贵金属催化剂（如铂、钯等）和过渡金属催化剂（如钛、铈、钴等）。

贵金属催化剂具有高的催化活性和选择性，但成本较高。

过渡金属催化剂则在催化甲烷化反应中具有较好的平衡性，但催化活性较低。

近年来，还出现了一些新型的甲烷化催化剂，如氧化亚氮、过氧化物、氮化硼等，这些催化剂在甲烷化反应中显示出良好的催化效果。

关于甲烷化反应机理的研究，目前存在着不同的理论观点。

其中最为常用的机理是氧化亚氮机理和金属氧化物机理。

氧化亚氮机理认为甲烷化反应中，氧化亚氮（NOx）是催化剂的活性物种，其可以吸附在催化剂表面，与甲烷反应生成反应中间体，最终转化为甲醇等产物。

金属氧化物机理则认为，催化剂表面的金属氧化物可以与甲烷发生氧化反应，生成活性氧物种，最终通过形成反应中间体，完成甲烷化反应。

还有一些其他的甲烷化反应机理模型，如贵金属机理、过渡金属机理等。

甲烷化反应的机理和催化剂选择是相互关联的。

不同的催化剂对应不同的反应机理，选择合适的催化剂可以提高甲烷化反应的效率和选择性。

目前，研究者们通过理论计算、实验模拟等方法，对甲烷化反应机理进行了深入研究。

这些研究结果为甲烷化反应的催化剂设计和优化提供了理论依据，也为解决甲烷化反应中的关键科学问题提供了参考。

甲烷化反应催化剂及反应机理的研究进展为该反应的应用提供了技术支持，并为更高效、环保的催化剂的开发和设计提供了思路和指导。

未来的研究重点应该放在提高甲烷化反应的催化活性和选择性，探索更加高效的催化剂，并深入研究甲烷化反应的反应机理，以期为能源领域的发展作出更大的贡献。

甲烷化催化剂及反应机理的研究进展

甲烷化催化剂及反应机理的研究进展甲烷化是指将一氧化碳和氢气催化反应生成甲烷的一种反应。

由于甲烷本身是一种重要的化学品和燃料，因此寻找高效的催化剂和研究反应机理受到了广泛的关注。

在过去的几十年里，科学家们在甲烷化催化剂及反应机理的研究方面取得了一系列重要的进展。

本文将对甲烷化催化剂的种类和催化机理进行综述。

一、甲烷化催化剂1、铜基催化剂铜是一种优秀的甲烷化催化剂，其在高温和高压下能够促进CO和H2生成甲烷。

铜催化剂通常由氧化铜和还原剂还原所得。

在铜催化剂中，钠或钾通常是常见的还原剂。

由于其热稳定性和催化活性，铜催化剂被广泛应用于工业上的甲烷化反应中。

钴是另一种常见的甲烷化催化剂元素。

与铜催化剂不同的是，钴催化剂需要在低温和中压下使用。

其具有优异的电化学性能，对于甲烷化反应的催化效果也很好。

钴催化剂通常由镁和钴盐还原所制得。

二、甲烷化反应机理甲烷化反应机理是指在甲烷化反应中，CO和H2分子在催化剂的作用下生成甲烷分子的过程。

目前，科学家们已经清楚地了解了甲烷化反应的一些关键步骤和机理。

以下是甲烷化反应的一般机理：1、CO的吸附甲烷化反应首先需要吸附CO分子到催化剂上，这个过程是通过甲烷化催化剂表面上的铜催化位点实现的。

在这个步骤中，CO分子与催化剂表面的催化位点形成吸附式。

2、氢分子的吸附甲烷化反应的另一个关键步骤是氢分子的吸附。

在催化剂上的氢催化位点中，氢分子吸附并形成吸附式。

3、CO的加氢在甲烷化反应的下一个步骤中，CO分子受到氢分子的加氢作用，生成CH3OH（甲醇）和CO2。

4、CH3OH的解离最后，甲醇分子经过催化剂表面的解离，生成甲烷分子。

这一步骤释放了活性汇集的甲烷分子。

综上所述，科学家们已经发现了甲烷化催化剂的种类和反应机理，进一步促进了甲烷化反应在各个领域的应用。

未来，科学家们还将继续研究新型的甲烷化催化剂和改进现有的催化剂，以进一步提高甲烷化反应的效率和可持续性。

甲烷化催化剂及反应机理的研究进展

甲烷化催化剂及反应机理的研究进展随着能源需求的不断增长，世界各国都在加快对可再生能源的开发和利用，其中天然气是一种重要的清洁能源。

天然气主要成分为甲烷，因此甲烷的催化化学转化研究对于天然气资源的高效利用具有重要意义。

本文主要介绍甲烷化催化剂的研究进展及其反应机理。

1. 甲烷化催化剂的分类甲烷化催化剂主要包括氧化铝基、硅铝酸盐基、镍基、钼基等四种催化剂。

（1）氧化铝基催化剂：氧化铝基催化剂主要包括负载型和非负载型两类。

非负载型催化剂的活性中心多为TiO2等高表面积氧化物，负载型催化剂的活性中心一般为Ni或Pt 等金属氧化物的复合物，这种催化剂具有高的催化活性和稳定性，但其催化活性受反应条件的制约较大。

（2）硅铝酸盐基催化剂：硅铝酸盐基催化剂具有活性中心分布广泛、反应速率快、抗中毒性好等优点，是近年来研究较多的一类催化剂。

（3）镍基催化剂：镍是甲烷化反应中最常用的催化剂，具有活性中心浓度高、价格低廉等优点。

但镍基催化剂容易受到反应物质和反应条件的影响，其寿命也相对较短。

（4）钼基催化剂：钼基催化剂具有催化活性高、覆盖率较低、反应温度低等优点，但由于其催化活性对反应前期的反应制约较大，其在实际应用中还需进一步研究。

2. 反应机理甲烷化反应的反应系统包括三个阶段：甲烷解离为活性物种、活性物种吸附在催化剂表面、活性物种与CO2反应生成甲烷和水。

甲烷分子在催化剂表面吸附后会分解成甲基和氢原子，其中甲基是反应的活性物种。

（1）氧化铝基催化剂机理：活性物种CH3在催化剂表面上形成甲基键后，与CO2分子发生反应形成HC（O）OCH3。

（2）硅铝酸盐基催化剂机理：硅铝酸盐基催化剂具有多种酸心，可进行多重反应。

CH4在催化剂表面吸附后，形成甲基或催化剂表面上的CH键，进一步氧化生成的甲基根离子可与CO2反应生成甲酸盐根离子。

（3）镍基催化剂机理：镍的五配位构型容易形成镍甲烷络合物，甲烷分子吸附在催化剂表面后首先经过甲烷解离生成反应活性物质甲基根离子和氢离子，进一步与吸附在催化剂表面上的CO2发生反应生产甲酸。

甲烷催化部分氧化催化剂研究进展

条技术路线。由天然气制合成气，业上一般工
采用传统的蒸汽转化工艺，存在能耗高、设备投资
大、产能力低等缺点，生而且产物中Ｈ／０比 ≥ ２１２３１不利于甲醇合成、托合成等反应的进行。：，费
邓存等【认为载体结构性质的差异及金属与５】载体之间的相互作用的不同可能是导致负载型
收稿日期：０６Ｏ．５２０－８２。作者简介：卫，士，师，要从事基础化学的教学及王硕讲主工业催化的研究，发表论文十余篇。已
天然气资源丰富，作为一种清洁、环境友好的能源，将在全球能源和化工原料方面取代石油而
占主导地位，为２世纪的主要能源。因此，成ｌ天
然气的开发和利用日益受到人们的关注。
引入催化剂，大幅度降低反应操作温度和加快可
金属价格昂贵，本较高，成因此其工业应用前景不
大；渡金属Ｆ、０Ｎ等，中Ｎ系催化剂以其过ｅＣ、ｉ其ｉ相对较高的活性和低廉的价格成为研究最多的催
接法采用先将天然气转化为合成气，合成化学再
品和燃料，这是目前天然气化工中应用最广泛的
工产品主要有直接转化法和间接转化法。由于直
Ｒ、ｔＩＰｈＰ、ｒｄ等【，、２这类催化剂具有很高的活性和】

甲烷化催化剂及反应机理的研究进展

甲烷化催化剂及反应机理的研究进展甲烷化催化剂是一种用于将合成气中的一氧化碳和氢气转化为甲烷的催化剂。

甲烷是一种重要的清洁燃料，具有高的热值和低的温室气体排放。

甲烷化的反应机理非常复杂，需要经过多步反应才能完成。

近年来，对甲烷化催化剂及反应机理的研究取得了很大的进展。

下面将从催化剂形态、催化剂组成、反应机理等方面进行介绍。

一、催化剂形态甲烷化催化剂的形态对反应活性和选择性有重要影响。

目前主要有三种形态的催化剂：固定床催化剂、流化床催化剂和烷基化剂。

固定床催化剂一般采用氧化铝或硅灰石为载体，负载有镍或铜和其它金属作为催化剂，其结构形式多样，包括球形颗粒、棒形颗粒、波纹状催化剂和纤维状催化剂等。

其反应活性和选择性较稳定，但是传质限制较大。

流化床催化剂通过流体化床反应器实现催化剂的循环，采用多孔载体复合催化剂，如金属氧化物和Zeolite等，其反应活性和选择性较高，传质限制较小。

烷基化催化剂是一种新型的催化剂形态，可以实现高效的催化转化，其结构具有多级孔道，可以提高反应活性和传质效率。

二、催化剂组成催化剂的组成对反应机理和活性起着决定性作用。

载体：催化剂的载体是促进反应的重要组成部分。

氧化铝是最常用的载体材料之一，其具有良好的热稳定性和耐化学腐蚀性。

硅灰石和MgO等材料具有更高的表面面积和更好的活性。

活性组分：常用的活性组分有镍、铜、铁等。

镍是最常用的活性组分之一，具有良好的反应活性和选择性。

铜一般用于改善反应选择性。

助剂：助剂可以提高催化剂的结构特性，如活性相的分散性和均匀性。

常用的助剂有镁、锆、钕、铋等。

改性剂：由于甲烷化反应的特殊性质，需要进行特殊的改性，常用的改性剂有Pd、Pt、Rh等贵重金属，可提高催化剂的热稳定性和选择性。

三、反应机理甲烷化反应的机理具有复杂性和多样性。

反应的第一步是CO和H2的吸附。

吸附后，CO和H2与催化剂的活性相发生反应生成甲烷和水蒸气。

甲烷的生成通常经过均相反应和异相反应两种途径。

甲烷化催化剂及反应机理的研究进展

甲烷化催化剂及反应机理的研究进展【摘要】甲烷化催化剂及反应机理的研究一直是催化化学领域的热点之一。

本文系统地介绍了甲烷化反应的催化剂研究、机理研究、催化剂结构与性能的关联研究、表面反应过程的探究以及动力学模型的建立。

通过对这些内容的综述和分析，揭示了甲烷化催化剂的设计原则和优化策略，并探讨了甲烷化反应的机理及动力学行为。

总结了甲烷化催化剂及反应机理的研究进展，并展望了未来的研究方向，为进一步推动甲烷化反应的催化剂设计和性能优化提供了重要参考。

【关键词】甲烷化催化剂，反应机理，研究进展，催化剂结构，性能，表面反应，动力学模型，总结，未来研究方向。

1. 引言1.1 甲烷化催化剂及反应机理的研究进展甲烷化是一种重要的化学反应，可以将甲烷转化为更有用的化学品，如乙烯和丙烯。

在甲烷化反应中，催化剂起着至关重要的作用。

近年来，对甲烷化催化剂及反应机理的研究取得了一些重要进展。

关于甲烷化反应的催化剂研究，许多研究表明，过渡金属催化剂在甲烷化反应中具有良好的活性和选择性。

镍基催化剂在甲烷化反应中表现出色的催化性能。

还有一些新型催化剂的开发，如基于氧化物的催化剂，也显示出潜在的应用前景。

关于甲烷化反应的机理研究，科学家们通过各种表征技术和计算模拟手段，逐渐揭示了甲烷化反应的分子水平机理。

这些研究为理解甲烷化反应的关键步骤和反应路径提供了重要线索。

催化剂结构与性能的关联研究、表面反应过程的探究以及动力学模型的建立，也为深入了解甲烷化催化剂及反应机理提供了重要的支撑。

对甲烷化催化剂及反应机理的研究进展不仅有助于提高甲烷化反应的效率和选择性，还可以为设计更高性能的催化剂和推动相关领域的发展提供重要参考。

未来，我们可以进一步深入研究甲烷化反应的机理，发展更加高效可控的催化剂，并探索更多新型的反应路径，促进甲烷资源的有效利用和环境友好化。

2. 正文2.1 甲烷化反应的催化剂研究甲烷化反应是一种重要的化学反应，可将甲烷转化为更高级别的烃类化合物。

甲烷氧化催化剂的制备及其性能研究

甲烷氧化催化剂的制备及其性能研究引言随着环境问题的日益突出，甲烷的高效利用成为了当今研究的热点。

作为一种最简单的烷烃，甲烷的氧化反应是其最重要的利用方式之一。

当甲烷受到氧气的作用时，可以产生CO和H2O等反应产物，这种甲烷氧化反应不但具有重要的环保意义，而且还可以为合成气制备提供乙烯、丙烯等有机物。

为此，本文将介绍甲烷氧化催化剂的制备方法及其性能研究。

第一章：甲烷氧化机理甲烷氧化反应是一种复杂的氧化反应，其主要反应机理有两种：氧化和部分氧化。

氧化反应：CH4+2O2→CO2+2H2OCH4+O2→CO+2H2O部分氧化反应：CH4+1/2O2→CO+2H2OCH4+1/2O2→CHO+H2O反应机理：在氧化反应中，甲烷将与氧气配对，产生二氧化碳和水。

而在部分氧化反应中，一个低浓度的氧气流量将用作甲烷的部分氧化剂。

此时甲烷不会彻底氧化成二氧化碳和水，而只由一些碳氧化成一氧化碳，其它的碳和氢离开反应部位形成氢气。

第二章：甲烷氧化催化剂的制备方法甲烷氧化催化剂的制备方法主要可以分为二氧化钛负载、有筛子载体和浸渍法等几种。

二氧化钛负载：将一定质量的二氧化钛与甲烷氧化催化剂混合，使得催化剂分散均匀。

该方法的优点是可调控负载的量，可以控制催化剂的分散度和晶型构型，但缺点是二氧化钛对催化剂活性的影响者具有局限性。

有筛子载体：采用具有高比表面积和高孔隙度的载体作为支撑催化剂。

此方法的优点在于可以改善催化剂的热稳定性和活性，但是由于定向结构组装困难，此类催化剂通常工艺复杂。

浸渍法：先制备载体，再经过吸附、沉淀或共沉淀等方法将活性组分拟埋在载体中。

该方法的优点是容易操作，操作流程相对简单，但是常采用物理或化学结合，对催化剂的结构影响大。

第三章：甲烷氧化催化剂性能研究甲烷氧化催化剂的性能研究包括活性研究、选择性研究和热稳定性研究三个方面。

活性研究：分别以Ni/Mg/Al、Cu/ZrO2和NiO/γ-Al2O3为催化剂，进行甲烷氧化反应的活性研究，结果发现活性最高的为Ni/Mg/Al系统。

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第４５卷第４期２０１７年２月
广
州
化
工
Ｖｏ１．４５Ｎｏ．４
ＧｕａｎｇｚｈｏｕＣｈｅｍｉｃａｌＩｎｄｕｓｔｒｙ
Ｆｅｂ．２０１７
甲烷直接氧化催化剂的研究进展
李毛，靳鹏
（中国平煤神马集团，炼焦煤资源开发及综合利用国家重点实验室，河南平顶山４６７０００）
摘要：甲烷通过间接转化生成化学品方式已应用于工业化大生产，而直接转化方式正在攻关，以期尽快实现规模化生产。
本文简要介绍了国内外甲烷直接氧化催化剂的研究背景，主要分析了甲烷直接氧化成醇、醛的催化剂研究现状，介绍了新型纳米结构催化剂、微波辅助下的催化转化，以离子液体为介质的反应系统等新领域催化剂的研究进展，并对甲烷直接氧化催化剂的应用前景进行了展望。
关键词：甲烷；直接氧化；甲醇；甲醛；催化剂
中图分类号：ＴＥ６４６
文献标志码：Ａ
文章编号：１００１ — ９６７７（２０１７）０４ — ００１４ — ０３
ＲｅｓｅａｒｃｈＰｒｏｇｒｅｓｓｏｎＣａｔａｌｙｓｔｓｆｏｒＤｉｒｅｃｔＯｘｉｄａｔｉｏｎｏｆＭｅｔｈａｎｅ