液闪_能谱法绝对测量铀溶液中的铀含量
利用LaBr3(Ce)伽马谱仪直接测定铀矿体中铀含量的方法

利用LaBr3(Ce)伽马谱仪直接测定铀矿体中铀含量的方法吴永鹏;汤彬;程建平;梁永顺;王哲【期刊名称】《物探与化探》【年(卷),期】2012(036)003【摘要】LaBr3(Ce)闪烁体是一种综合性能优良的新型伽马射线探测器.然而,以它的能量分辨性能还不能获得含铀矿体精细伽马谱,其仪器谱反映不出与铀含量直接相关的特征峰,在这种情况下,探索一种直接获取含铀矿体铀含量的方法.采用国产LaBr3(Ce)探头对系列硬岩型放射性矿体进行测量,通过234Pam之1.001 MeV伽马特征能量以能量窗结合线性回归的相对分析法直接求取铀等目标核素的含量,获得了良好效果,对硬岩型铀矿含铀99×10-6以上相对误差不超过10.0%,对矿体中其他主要核索的定量分析误差也在8.5%以内.%Lanthanum bromide scinlillalor, namely LaBr,(Ce) , is a new detector which has excellent comprehensive performance for detecting gamma-ray. However, LaBr3 (Ce) detector fails to measure the fine structure of gamma-ray spectrum from the uranium-bearing ore body for its limited energy resolution, and the spectrum measured doesnt show the characteristic peaks which are directly related to uranium content. Under such circumstances, the development of a technique which can determine uranium content directly is necessary. The authors measured a series of hard rock radionuclide-bearing ore bodies using a LaBr3(Ce) probe made in China, and determined uranium content directly by relative analysis combining energy window with linear regression based on 234Pam, 1.001 MeV characteristic energy and, as aresult, obtained satisfactory results, which show that the relative error is less than 10.0% for uranium content over 99 ×10-6, and the error is less than 8.5% for other main radionuclides.【总页数】4页(P414-417)【作者】吴永鹏;汤彬;程建平;梁永顺;王哲【作者单位】清华大学工程物理系,北京 100084;东华理工大学放射性地质与勘探技术国防重点学科实验室,江西南昌330013;东华理工大学放射性地质与勘探技术国防重点学科实验室,江西南昌330013;清华大学工程物理系,北京 100084;东华理工大学放射性地质与勘探技术国防重点学科实验室,江西南昌330013;东华理工大学放射性地质与勘探技术国防重点学科实验室,江西南昌330013【正文语种】中文【中图分类】P631;P632【相关文献】Br3(Ce)γ谱仪在燃料元件破损监测中的应用研究 [J], 覃国秀;刘玉娟;张怀强;吴和喜2.用LaBr3(Ce)γ谱仪实时监测反应堆回路水放射性 [J], 覃国秀;陈细林;代传波;郭晓清3.采用NaI(Tl)γ谱仪对含铀矿体的直接铀定量方法 [J], 吴永鹏;汤彬;程建平;王哲;梁永顺4.基于LED的LaBr3:Ce3+闪烁γ谱仪稳谱技术研究 [J], 屈世骏;陈凌5.溴化镧(LaBr3∶Ce)γ谱仪前端读出电子学电路 [J], 陈彦丽;谭新建;卢毅;宋朝晖;易义成;渠红光因版权原因,仅展示原文概要,查看原文内容请购买。
多种方法测定海水中铀对比

多种方法测定海水中铀对比作者:郭凯行来源:《企业科技与发展》2021年第02期【摘要】铀是核能开发利用的重要组成部分,广泛应用于核电厂发电。
海水中铀资源极其丰富,也是污染源排放监测的重要组成部分,对海水中铀准确和快速地监测很有必要,现行的海水中铀测量方法在各地的使用不尽相同,但目前环境监测行业并没有单独对海水中铀测定出具统一标准。
文章通过选用4种比较常用的测量方法,對海水中铀的测量结果进行分析和比较,为未来海水中铀的监测和行业标准制定提供参考依据。
【关键词】海水中铀;方法;标准;参考铀的原子序数是92,原子量是238,在镎和钚被发现前,它曾被认为是自然界中能够找到的最重元素。
在自然界中有3种同位素,即238U、235U和234U,其丰度分别为99.273 9%、0.720 5%和0.005 6%。
铀的3种同位素都具有放射性,能够自发地蜕变成另一种原子核,同时放出射线,它们的半衰期分别是4.5×109 a、7.3×108 a和2.6×105 a。
铀是一种天然放射性元素,地壳中铀的平均含量约2.5%,即平均每吨地壳物质中约含2.5 g铀[1],海水中铀的浓度比较低,每吨海水平均只含3.3 mg的铀[2],但由于全球海水总量极大,所以海水中铀资源就极其丰富且直接从海水中提取铀特别方便,目前不少国家特别是那些陆地缺少铀矿资源的国家,正在探索从海水中提取铀的方法。
铀通常被人们认为是一种稀有金属,尽管铀在地壳中的含量很高,但是提取铀的难度比较大。
尽管铀在地壳中分布广泛,但是只有沥青铀矿和钾钒铀矿两种常见的矿床。
铀的化学性质很活泼,所以自然界不存在游离态的金属铀,它总是以化合状态存在着的。
自从铀被用作为核燃料之后,一系列与之相关的开采、提炼、浓缩、应用等核工业相继产生。
与此同时产生了放射性环境污染问题,所以监测分析环境尤其是核设施周边各种介质中的总铀含量水平具有重要意义。
目前,海水中铀的测量方法主要有荧光分析法,分光光度法[3]、电感耦合等离子体发射光谱法[4]、电感耦合等离子体质谱法[5]、原子吸收光谱法、α能谱法[6]、γ能谱法等,每种方法有各自的优点和缺点。
溶液制样—波长色散X射线荧光光谱法测定天然铀产品中的铀含量

第43卷 第1期2024年2月铀 矿 冶URANIUMMININGANDMETALLURGYVol.43 No.1Feb.2024收稿日期:2023 04 12基金项目:中国核工业地质局XT CT铀矿物原位识别技术及X射线荧光法精密测定天然铀产品中铀含量的方法研究项目(2019 17 04)。
第一作者简介:朱曙光(1974—),男,湖南汝城人,硕士,高级工程师,主要从事矿山工程、化学工艺、分析化学工作。
通信作者简介:柳金良(1986—),男,湖南衡东人,学士,高级工程师,主要从事分析化学、仪器分析研究工作。
溶液制样—波长色散犡射线荧光光谱法测定天然铀产品中的铀含量朱曙光1,张 鑫2,3,柳金良2,3,刘 朝2,3,宋茂生2,3,鄢飞燕2,3,王 龙4,刘 悦4,杨立远5(1.湖北三 三库,湖北武汉430000;2.核工业230研究所,湖南长沙410007;3.湖南省伴生放射性矿产资源评价与综合利用工程技术研究中心,湖南长沙410007;4.中国铀业有限公司,北京100013;5.中国原子能工业有限公司,北京100032)摘要:采用溶液制样,以碳酸锶为内标物,建立了用波长色散X射线荧光光谱法测定天然铀产品(U3O8)中铀含量的方法。
样品称样质量为1.00g,内标物碳酸锶称样质量为0.600g,采用15mL磷酸和2mL硝酸消解样品,定容至200mL后,用磁力搅拌混匀,采用一次性塑料吸管和电子秤控制取液体积。
仪器测量条件选择特征X谱线:U Lα1,Sr Kα1,通道面罩34mm,初级准直器150μm。
该方法工作曲线的线性相关系数为0.9998,相对标准偏差(犚犛犇)为0.031%~0.050%,精密度较好;测定结果与标准物质推荐值之间的相对误差不劣于0.034%,准确度较好。
与电位滴定法对比,该法绝对偏差为0.010%~0.126%,结果准确可靠,能够满足天然铀产品快速批量分析的要求。
关键词:波长色散X射线荧光光谱法;天然铀产品;铀含量中图分类号:TL271+.4;O657.34 文献标志码:A 文章编号:1000 8063(2024)01 0036 06犇犗犐:10.13426/j.cnki.yky.2023.04.03 天然铀产品(U3O8)中的铀含量检测结果是贸易结算的主要依据,其准确性和时效性尤为重要。
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简介
随着核工业全方位的发展,它可能带来的环境污染日益成 为令人担忧的问题,这使人们越来越关注环境中放射性同 位素的定量分析。目前存在于环境中的放射性核素存在多 种来源,例如核武器试验留下的辐射尘,以及核工业和 非核工业排放的废料。除了核装置直接释放出的某些放射 性核素外,自然来源和核设施产生的辐射尘是陆地生态系 统中放射性物质的主要来源。20 世纪 50 年代末和 60 年 代初,在地面核武器试验最频繁的时期内以及紧跟该段时 期之后,科研人员进行了大量研究,以确定辐射尘放射性 核素在空气、降水、农作物、动物体内和土壤中的分布及 移动。就在这段时期前后,核能工业得到了发展,随之的 结果是,环境中放射性物质的多样性和含量也有所提高。 目前,来自核工业的绝大部分高浓度废料都被存放在被定 级为物理环境稳定的地点(例如,深地质层),留在以后 进行最终处理。但是,由于许多核设施位于沿海地区, 因此,会有大量低浓度的放射性废料被排放到海洋中。
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探讨液体闪烁计数技术测氡在铀矿勘查中的应用

探讨液体闪烁计数技术测氡在铀矿勘查中的应用摘要:目前,液体闪烁计数技术测氡已经运用到中新生代盆地以及花岗岩、火山岩地域勘察铀矿,大量实践证明,把液体闪烁计数技术测氡应用到铀矿勘查中具有很好的效果。
它抗干扰性强,探测效率高,非常清晰,重复性也特别好,它在铀矿勘查中具有很好的找矿效果,这也很好的证明了液体闪烁计数技术测氡勘查铀矿的可行性与有效性。
关键词:液体闪烁计数技术测氡铀矿勘查0引言在勘查铀矿方面,液体闪烁计数技术测氡是一种非常直接而且很有效的攻深找盲的方法。
它不容易受到温度的影响,灵敏度非常高,测量中不存在自吸收,测量的重复性好,得出的数据也具有很强的可靠性,可以很快的得到测量结果,还可以进行自动化测量,所以这种方法的效率特别高。
1液体闪烁计数技术测氡液体闪烁计数技术测氡是高精度积分测量氡的一种方法。
它主要把芳香型有机化合物放入低钾玻璃瓶,然后再放入由苯和发光材料组成的闪烁液体探测器,在去底塑料瓶中悬挂探测器,之后把探测设备埋入测量地点,24小时之后分析收集的氡。
[1]甲苯与氡的溶解系数是水与氡溶解系数的50倍,和其他的吸附剂相比,甲苯吸附氡的能力特别强,这也就极大的提高了探测氡的灵敏性。
在室内研究主要是运用双道液体闪烁计数器,它主要是用光电倍增管进行对视测量,运用反符合电路来消除干扰脉冲,从而可以很好的收集4π空间的光电信息,进而进行测量。
另外,安装脉冲幅度分析器,这样不但可以准确的接受谱段和调节氡射线的能量峰位,而且可以确保探测氡的可靠性与精确性。
液体闪烁计数技术测氡的灵敏度很高,经过试验分析,在一分钟内,脉冲的换算系数为0.1Bq/L。
如果我们把测量的时间加长,那么测氡的灵敏度还可以更高。
它的抗干扰能力很强,我们通过试验知道,在同一个地方测量,假如昼夜温差是10℃,那么由温度变化所带来的误差是9.5%,温度每上升一度,计数率就会下降0.95%,也就是说测量器的温度系数是-0.95%。
[2]收集氡气是不受湿度影响的,因为甲苯是挥发性气体,水汽不能影响它。
液闪_能谱法绝对测量铀溶液中的铀含量

第44卷增刊 原 子 能 科 学 技 术 V ol. 44, Suppl. 2010年9月 Atomic Energy Science and Technology Sep. 2010收稿日期:2010-06-01;修回日期:2010-08-19液闪α能谱法绝对测量铀溶液中的铀含量冯孝贵1,何千舸1,陈忠恭2,王朝阳2,郭建锋2(1. 清华大学 核能与新能源技术研究院,北京 102201; 2. 中核四〇四有限公司 第二分公司,甘肃 兰州 732850)摘要:液闪α能谱法是一种将液闪法和α能谱法的优点有机结合在一起对α核素进行绝对测量的新方法。
本工作用该方法分析了简单铀溶液样品中的铀含量(质量浓度),分析结果与标准溶液标称值符合良好。
该方法有望用于分析环境样品中的铀含量。
关键词:液闪;α能谱;α核素;铀;绝对测量中图分类号:O615.13 文献标志码:A 文章编号:1000-6931(2010)S0-0063-06Absolute Measurement of Uranium Concentration in Solution by Combining Liquid Scintillation Counting and α SpectrometryFENG Xiao-gui 1,HE Qian-ge 1,CHEN Zhong-gong 2,WANG Zhao-yang 2,GUO Jian-feng 2(1. Institute of Nuclear and New Energy Technology , Tsinghua University , Beijing 102201, China ;2. The Second Filial Company of 404 Company Limited , China National Nuclear Corporation , Lanzhou 732850, China )Abstract: The new approach of absolute measurement combining liquid scintillation counting (LSC) and α spectrometry has taken advantages of high counting efficiency (nearly 100%) of LSC for α radiation and high energy resolution of α spectrometry. Good agreement is achieved for standard uranium solution between nominal value and that obtained by this new approach. This approach is promising to be used to determine uranium concentration in environmental samples.Key words: liquid scintillation counting ;α spectrometry ;α nuclides ;uranium ;absolute measurement随着原子能科学技术的发展,铀的分析化学也有了很大的进展,文献[1]综合国内外的相关资料,介绍了很多种铀的分析方法。
液体闪烁计数法测定天然铀样品中的铀
液体闪烁计数法测定天然铀样品中的铀王朝阳;陈忠恭;李绪平【摘要】建立了液体闪烁计数法测定天然铀样品中铀含量的分析方法.对影响液闪测量的主要因素,如α/β甄别、淬灭效率等进行了研究,确定了最佳脉冲甄别参数值和淬灭校正曲线.与铀的容量法进行了方法比对,结果吻合较好.方法的精密度良好,对浓度为0.985 7 mg/g的铀标准溶液平行测定7次,相对标准偏差为1.9%.该法易于操作、分析速度快,可用于核燃料循环前段天然铀样品中铀的分析测定.【期刊名称】《核化学与放射化学》【年(卷),期】2013(035)002【总页数】4页(P112-115)【关键词】液体闪烁计数法;天然铀;测定【作者】王朝阳;陈忠恭;李绪平【作者单位】中核四○四有限公司第二分公司,甘肃兰州 732850;中核四○四有限公司第二分公司,甘肃兰州 732850;中核四○四有限公司第二分公司,甘肃兰州732850【正文语种】中文【中图分类】TL271液体闪烁测量(简称液闪)技术是20世纪50年代初期发展起来的一种测量低能β射线的行之有效的方法,在α核素测定方面, 由于β核素对被测α核素的干扰,使其应用受到了限制。
随着20世纪80年代后期带有脉冲形状甄别功能的液闪谱议的问世,α核素的液闪测定技术得到了快速发展[1]。
在α核素的液闪测量过程中,该法避免了α能谱法中最棘手的样品几何条件与标准源不一致和测量源自吸收的问题,并可实现4π立体角测量,大幅提高了探测效率和测量准确度,对α粒子的探测效率接近100%。
目前,关于用液闪技术测定α核素的报道大多针对超铀核素238Pu、239Pu、240Pu、241Am、237Np等[1-6],对于铀的液闪分析技术研究报道相对较少[7-13],而且这些关于铀的报道各有侧重,有的侧重于对234U/238U、235U/238U 原子比值测定[8-9],有的侧重于对铀的绝对测量[11],还有的侧重于样品的预处理[7,10,12-13]。
液闪绝对测量法的小改进
液闪绝对测量法的小改进
王载勇
【期刊名称】《计量技术》
【年(卷),期】1990(000)001
【摘要】在液闪绝对测量中,尤其在低能~3H(正十六烷)样品测量中,减少零探测几率可以提高测量的准确度。
我们采用了向液体闪烁体通入高纯氮以减少闪烁体内氧猝灭的方法,进一步减小测量~3H样品时的零探测几率。
具体做法是:首先用一套简便的充氮驱氧设备将高纯氮气(99.9%)通入闪烁瓶内的闪烁液(1L甲苯中加10 g PBD)中,驱除溶解于闪烁液中的氧气。
20分钟以后,加入一定量
【总页数】1页(P30-30)
【作者】王载勇
【作者单位】中国计量科学研究院电离辐射处
【正文语种】中文
【中图分类】TB9
【相关文献】
1.液闪α能谱法绝对测量铀溶液中的铀含量 [J], 冯孝贵;何千舸;陈忠恭;王朝阳;郭建锋
2.液闪α能谱法绝对测量铀溶液中的铀含量 [J], 冯孝贵;何千舸;陈忠恭;王朝阳;郭建锋
3.简化的液闪绝对测量方法 [J], 王培臣
4.4π液闪符合绝对测量自动化装置的研制 [J], 綦杰;张文在;王晓静;姚历农;刘登舟
5.小模数渐开线花键滚棒测量法的改进 [J], 易享泽
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铀含量测定实验报告(3篇)
第1篇一、实验目的1. 掌握铀含量测定的原理和方法。
2. 熟悉实验操作步骤,提高实验技能。
3. 通过实验,了解铀在环境中的分布和含量。
二、实验原理铀含量测定通常采用原子吸收光谱法(AAS)。
该方法基于铀原子在特定波长下吸收光能,使其电子从基态跃迁到激发态,然后回到基态时释放出特定波长的光。
通过测量该波长下的吸光度,可以计算出样品中铀的含量。
三、实验材料1. 铀标准溶液(1000mg/L)2. 空白溶液3. 银盐溶液4. 氢氧化钠溶液5. 盐酸溶液6. 实验用水7. 原子吸收光谱仪8. 100mL 容量瓶9. 玻璃仪器:烧杯、移液管、容量瓶、滴定管等四、实验步骤1. 标准溶液的配制(1)准确移取10.00mL铀标准溶液至100mL容量瓶中。
(2)加入5mL银盐溶液,摇匀。
(3)加入10mL氢氧化钠溶液,摇匀。
(4)加入10mL盐酸溶液,摇匀。
(5)用实验用水定容至刻度线,摇匀。
2. 样品前处理(1)准确移取一定量的样品溶液至烧杯中。
(2)加入5mL银盐溶液,摇匀。
(3)加入10mL氢氧化钠溶液,摇匀。
(4)加入10mL盐酸溶液,摇匀。
(5)煮沸,去除挥发性物质。
(6)冷却至室温,用实验用水定容至刻度线。
3. 样品测定(1)打开原子吸收光谱仪,预热仪器至工作状态。
(2)设定铀元素的吸收波长和灯电流。
(3)分别测定标准溶液和样品溶液的吸光度。
(4)根据标准曲线计算样品中铀的含量。
五、实验结果与分析1. 标准曲线绘制以铀标准溶液的浓度为横坐标,吸光度为纵坐标,绘制标准曲线。
2. 样品中铀含量的计算根据样品溶液的吸光度,从标准曲线上查得对应浓度,计算样品中铀的含量。
六、实验结论通过本次实验,我们掌握了铀含量测定的原理和方法,熟悉了实验操作步骤。
实验结果表明,样品中铀含量为XXmg/L。
七、实验注意事项1. 操作过程中要严格控制实验条件,避免误差产生。
2. 样品前处理过程中,注意控制反应时间和温度,确保反应完全。
液体闪烁测量技术
测量设备的灵敏度问题
测量设备的灵敏度决定了能够检测到的光子数量,进而影 响测量精度。由于各种原因,如设备老化、环境噪声等, 可能导致灵敏度下降。
解决方案:定期对测量设备进行校准和维护,确保其处于 最佳工作状态。同时,采用先进的信号处理技术和算法, 提高对光子信号的识别和提取能力。
测量过程中的误差控制
药物代谢研究
通过该技术可以研究药物在体内的代谢过程、药效及副作用等,有助于新药研发 和临床用药指导。
04 技术挑战与解决方案
闪烁液的稳定性问题
闪烁液的稳定性对测量结果的准确性至关重要,但实际操作 中往往存在不稳定的问题,如成分变化、沉淀和结晶等。
解决方案:采用高纯度、高质量的闪烁液,定期检查和更换 ,确保其性能稳定。同时,对闪烁液进行严格的质量控制, 包括成分分析、纯度测试和稳定性评估。
探索新型的闪烁液材料和配方,以提 高发光效率和稳定性,降低对环境的 污染和成本。
功能性闪烁液的研发
开发具有特殊功能的闪烁液,如可响 应特定化学或生物分子的闪烁液,用 于特定的检测和测量应用。
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光电倍增管具有高灵敏度、低噪声和快 速响应的特点,能够有效地检测到逃逸 出来的光子,并将其转化为电信号。
03 应用领域
核物理研究
核反应研究
通过液体闪烁测量技术,可以研 究核反应的速率、能量分布以及 反应产物等信息,有助于深入了 解核结构和性质。
放射性核素分析
该技术可用于分析放射性核素的 种类、浓度和半衰期等参数,为 核能、核医学和放射化学等领域 提供重要数据。
在液体闪烁测量过程中,误差来源多样,如设备误差、操作误差和环境因素等。 这些误差可能对测量结果产生重大影响。
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第44卷增刊 原 子 能 科 学 技 术 V ol. 44, Suppl. 2010年9月 Atomic Energy Science and Technology Sep. 2010收稿日期:2010-06-01;修回日期:2010-08-19液闪α能谱法绝对测量铀溶液中的铀含量冯孝贵1,何千舸1,陈忠恭2,王朝阳2,郭建锋2(1. 清华大学 核能与新能源技术研究院,北京 102201; 2. 中核四〇四有限公司 第二分公司,甘肃 兰州 732850)摘要:液闪α能谱法是一种将液闪法和α能谱法的优点有机结合在一起对α核素进行绝对测量的新方法。
本工作用该方法分析了简单铀溶液样品中的铀含量(质量浓度),分析结果与标准溶液标称值符合良好。
该方法有望用于分析环境样品中的铀含量。
关键词:液闪;α能谱;α核素;铀;绝对测量中图分类号:O615.13 文献标志码:A 文章编号:1000-6931(2010)S0-0063-06Absolute Measurement of Uranium Concentration in Solution by Combining Liquid Scintillation Counting and α SpectrometryFENG Xiao-gui 1,HE Qian-ge 1,CHEN Zhong-gong 2,WANG Zhao-yang 2,GUO Jian-feng 2(1. Institute of Nuclear and New Energy Technology , Tsinghua University , Beijing 102201, China ;2. The Second Filial Company of 404 Company Limited , China National Nuclear Corporation , Lanzhou 732850, China )Abstract: The new approach of absolute measurement combining liquid scintillation counting (LSC) and α spectrometry has taken advantages of high counting efficiency (nearly 100%) of LSC for α radiation and high energy resolution of α spectrometry. Good agreement is achieved for standard uranium solution between nominal value and that obtained by this new approach. This approach is promising to be used to determine uranium concentration in environmental samples.Key words: liquid scintillation counting ;α spectrometry ;α nuclides ;uranium ;absolute measurement随着原子能科学技术的发展,铀的分析化学也有了很大的进展,文献[1]综合国内外的相关资料,介绍了很多种铀的分析方法。
在比较常用的铀分析方法中,非放射性分析法有容量分析法[1]、激光荧光法[2]、分光光度法[3]、同位素稀释质谱(ID-MS )法[4]、电感耦合等离子体发射光谱(ICP-AES )法[5]和ID-ICP-MS 法[6]等;放射性分析法有α能谱法[1]、γ能谱法[7]和液闪α能谱法[8]等。
这些常用的方法各有各的特点和应用范围,但这些方法有一共同特点,即均采用相对测量的方法,均需要有铀的标准溶液或已知浓度的滴定剂(对容量分析法而言)。
需要说明的是文献[8]中的液闪α能谱法,尽管其方法名称与本文相同,但由于液闪测量中没有采用α/β甄别功能,且在α谱图中没有对铀的同位素(如238U 、235U 和234U 等)加以区分,因此,文献[8]中的方法也需要有铀的标准溶液,即该方法仍是一种相对测64 原子能科学技术第44卷量方法。
近两年来,文献[9]提出一种新的萃取液闪α能谱法,该方法是一种绝对测量方法,它将萃取液闪法和α能谱法的优点有机地结合在一起,利用液闪仪(带α/β甄别功能)测量样品中总α活度,利用α能谱仪测量各α核素之间的比例,进而得到各α核素的含量。
由于该法只需从α谱图中得到各α核素之间的比例,因此,并不需要复杂的过程来制备薄而均匀的α标准源以及几何条件与标准源一致的样品,只要用最简单的液滴法制备样品的α源即可;同时,由于各超铀核素主要由α能谱仪进行分辨,并不需对各α核素进行完全的分离,所以,分离过程比萃取液闪法更加简单。
本工作将萃取液闪α能谱法简化为液闪α能谱法,以便为简单的铀溶液体系中铀含量的绝对测量提供一种新的方法。
1 实验部分1.1 实验试剂与仪器铀标准溶液:将基准U3O8在850 ℃马弗炉内灼烧2 h,取出冷却后称取0.117 9 g放入50 mL烧杯内,用2~3滴水湿润后,加入5 mL 浓硝酸,在电热板上加热溶解并蒸至近干,然后用0.1 mol/L硝酸溶解,转入100 mL容量瓶(预先已称好空瓶的质量)中,最后用0.1 mol/L硝酸定容至刻度,摇匀。
经过称重可知所配制的100 mL溶液净重为101.455 0 g,每克铀标准溶液中含铀0.985 7 mg。
Hisafe3闪烁液:美国PE公司。
分析仪器:美国PE公司的型号Wallac 1414液闪仪;美国ORTEC公司的α能谱仪,其探头为50 mm2 PIPS(Passivated Implanted Planar Silicon,离子注入型半导体硅)探测器。
1.2 实验方法样品分析在液闪仪和α能谱仪上进行。
闪烁样品的制备方法是:称取一定质量(范围约为0.05~0.5 g)的铀标准溶液加入到20 mL聚乙烯闪烁瓶中,然后加入10 mL Hisafe3闪烁液,摇匀后备测。
α源的制备方法是:采用液滴法,将约0.1 mL铀标准溶液滴加在不锈钢圆盘内,并用0.1 mol/L硝酸铺平后,直接烘干再灼烧片刻即可。
2 实验结果和讨论2.1 方法原理本工作主要是通过分析铀溶液中的α放射性来测量其中铀的质量浓度(指单位体积或单位质量溶液内所含铀的质量),从原理上主要涉及到以下几个方面内容。
1)液闪测量及α/β甄别由于液闪法将闪烁体与待测核素置于同一均匀的溶液中,避免了α能谱测量中最棘手的样品几何条件与标准源不一致及测量源自吸收的问题,另外还可实现4π立体角测量,因此,大幅提高了探测效率和测量准确度。
在无β粒子干扰的条件下,由于不需要进行α/β甄别,所有脉冲被计入在同1个多道分析器(MCA)内,只要样品淬灭水平不是很高,液闪法对α粒子的探测效率可以接近100%[10-11];而在有β粒子干扰时,必须进行α/β甄别,所产生的脉冲经过甄别后分别被计入到α和β两个多道分析器(即α-MCA和β-MCA)内,虽然液闪仪对α粒子的总探测效率仍接近100%,但α被误计入β多道分析器内的比例会随着甄别参数PSA的值和淬灭水平而变化[9,12]。
在淬灭水平较低时,设置合适的PSA值,可以使被误计入β-MCA 内的α的比例小于1%;但如果淬灭水平较高,则很难找到合适的PSA值以达到满意的α/β甄别效果。
另外,为了达到满意的α/β甄别效果,还要求样品中β与α的放射性活度比不能过高。
对于α活度测定而言,一般要求β与α的放射性活度比小于100。
2)α能谱测量及拖尾影响目前使用PIPS探头的α能谱仪具有比较高的能量分辨率,对常见的α核素均可进行比较满意的分辨(α能量差太小者除外)。
进行α能谱测量最主要、也是最常见的问题是:高活度样品的α谱在低能方向往往具有严重的拖尾现象。
较高能量的α核素的活度与相邻的较低能量的α核素的活度的比值越大,则拖尾影响也越大。
在拖尾影响不是很大时,可以通过解谱的方法扣除拖尾的影响[13]。
否则,仅依靠解谱会给分析结果带来比较大的误差,这时就需要对α核素进行分离[9,11]。
本工作仅针对比较简单的铀溶液体系,因此,不考虑拖尾影响很增刊冯孝贵等:液闪α能谱法绝对测量铀溶液中的铀含量65大的情况。
3)分析对象特点及误差估算本工作的研究对象是简单的铀溶液体系。
所谓简单,主要是要求样品满足前面提到的两个条件:(1)样品中β放射性的干扰不能太大,一般要求β与α的放射性活度比小于100;(2)α谱中高能α核素的拖尾对相邻的低能α核素的影响不能过大。
从这个意义上讲,天然铀、低加浓铀(235U质量百分数小于5%)或贫铀溶液基本上均可认为是简单的铀溶液体系。
表1列出天然铀同位素的性质[14-15]。
表2列出天然铀以及典型浓度的低加浓铀和贫铀的同位素组成及比活度[16]。
在天然铀、低加浓铀和贫铀的溶液样品中,需要考虑的铀同位素有238U、235U和234U,因此:m U=m8+m5+m4=A8/a8+A5/a5+A4/a4(1)式中:m为质量;A为活度;a为比活度;下标8、5、4和U依次表示238U、235U、234U以及前3者之和。
表1天然铀同位素的性质Table 1 Properties of natural uranium isotopesU同位素半衰期/a 比活度/(Bq·g-1) α射线能量区间/MeV 最强α射线能量/MeV 234U 2.445×105 2.313×108 4.605~4.776 4.776235U 7.038×108 8.000×104 4.217~4.598 4.396238U 4.468×109 1.244×104 4.039~4.196 4.196表2天然铀、低加浓铀和贫铀的同位素组成Table 2 Isotopic composition of natural, enriched and depleted uranium质量百分数/% 活度百分数/% 比活度/(Bq·g-1)U同位素天然铀低加浓铀贫铀天然铀低加浓铀贫铀天然铀低加浓铀贫铀234U 0.005 3 0.0288 4 0.000 897 6 48.9 81.8 14.2 12 356 66 703 2 076235U 0.711 3.5 0.2 2.2 3.4 1.1 568 2800 160 238U 99.284 96.471 99.799 48.9 14.7 84.7 12 356 12 005 12 420 (100)(100)(100)(100)(100)(100)(25 280)(81 508)(14 656)注:低加浓铀为3.5% 235U;贫铀为0.2% 235U;括号内为总和从表2可看出,234U所占的质量百分数均小于0.03%,因此,在计算铀的质量时可以忽略234U的贡献,于是式(1)可简化为:m U=A8/a8+A5/a5(2)从表1可看出,238U、235U和234U的α能量依次增高。