三阶非线性光学效应
从理论上分析一种由三阶电极化引起的非线性光学现象

从理论上分析一种由三阶电极化引起的非线性光学现象三阶电极化是一种由非线性光学效应引起的现象,它在光场与物质之间的相互作用中起到重要的作用。
在高强度光场中,单个光子的能量足以影响原子或分子的电子结构,从而引发非线性光学效应。
这种非线性效应可以用三阶电极化来解释。
三阶电极化是指在外加电场存在的情况下,原子或分子的电子由基态跃迁到激发态,然后再在外场的作用下跃迁回基态。
但在跃迁过程中由于非线性光学效应而产生的电子运动引起了三阶电极化。
当外场频率接近电子能级间的共振能量时,跃迁几率最大,电子的跃迁速率也是最大的。
在三阶电极化过程中,光与物质的相互作用会引起电子的加速运动,使得电子与晶格发生碰撞,从而改变晶格构型。
这种变形产生了由电偶极矩到四极、六极矩等更高阶多极矩的转变,使得物质介质本身表现出非线性响应。
具体而言,三阶电极化可以产生以下几种非线性光学现象:1.第三次谐波产生:在光场的作用下,原子或分子的电子在跃迁过程中会发生无序运动,使得电子云的极化方向发生变化,从而导致入射光的振幅变化。
这种电子云的可压缩程度使得光波会发生第三次谐波的产生。
2.自相位调制:光场作用下,原子或分子的电子的跃迁速率会发生变化,产生相应的折射率变化。
这种自相位调制可以用于产生光学非线性器件,如光纤光栅等。
3.三阶自由黄松效应:在三阶电极化过程中,光场会引起局部介质密度的变化,从而使得光子的传播速度发生变化。
这种变化会在光场传播过程中产生光子的自聚焦和自散焦现象,也称为自由黄松效应。
4.非线性折射:原子或分子的电子在光场的影响下,得到更高的能级激发,从而会影响介质的折射率。
这种折射率的变化引发了光场在介质中的传播速度变化,即产生了非线性折射现象。
总结起来,由三阶电极化引起的非线性光学现象包括第三次谐波产生、自相位调制、三阶自由黄松效应和非线性折射。
这些现象在光学通信、光纤传输和光学器件中有着广泛的应用。
理论上的分析和理解这些现象,对于设计和开发新型光学器件和系统具有重要的意义。
三阶光学非线性效应

慢过程的产生与泵浦光 在薄膜体内激发出的 非平衡电子分布有关。
2号样品慢过程信号最大,从其吸收谱中可以发现,慢过程 产生的三阶非线性效应与薄膜的绝对吸收大小无关,而与 薄膜表面等离子激元共振吸收峰位与泵浦光波长间相对位 置有关。
在金属纳米薄膜超外差光克尔效应中表现出的这一慢弛豫现 象是金属纳米粒子对处于其中的电子的限域效应 的结果, 为金属纳米粒子薄膜所特有。
测量方式
金属纳米粒子-半导体薄膜的
6.2.1Ag-BaO薄膜的光克尔效应 1.超快光克尔效应
Ag-BaO薄膜时间分辨光克尔效应
Ag-BaO复合薄膜实验样 品厚度30nm,薄膜中 Ag纳米粒子平均粒径 10nm
Ag-BaO薄膜与Ag 薄膜光克尔信号 比较
Ag-BaO纳米粒子 复合薄膜的非线 性效应要大许多
来源
影响延迟时间零点附近的光克尔效应的因素: 1)光场感生双折射现象导致的探测光的偏振方向的改变 2)相干效应的影响
光克尔效应中相干效应的影响:
在泵浦光和探测光的自相关时域内,两束光在样品处发生相 干,并使作用区物质的光学性质变成空间调制的,即形成 干涉光栅;泵浦光在干涉光栅的作用下发生自衍射,而在 与探测光偏振方向相垂直的方向上产生分量。
光学双稳态
双光子效应
双光子吸收
四波混频
自聚焦
n n0 n2I
n2
3
2n02 0c
3
光的自聚焦
光学双稳态
受激光散射效应 受激拉曼散射
光克尔效应
克尔效应: 1875年克尔发现,线偏振光通过外电场作用下的玻
璃时会变成椭圆偏振光,旋转捡偏器,输出光并 不消失。 原来各向同性变成各向异性,外加电场感应引起双 折射现象,折射率变化与外加电场的平方成正比。
从理论上分析一种由三阶电极化引起的非线性光学现象

从理论上分析一种由三阶电极化引起的非线性光学现象,并讲述其实际应用双光子吸收现象摘要本文从理论上分析了一种由三阶电极化引起的非线性光学现象—双光子吸收现象,并讲述了其实际应用—飞秒激光微纳加工,双光子吸收起因于介质三阶非线性效应,吸收的光子数与N 2(w 1,0)成正比,即与入射光强的平方成正比,利用非线性双光子聚合作用可获得远小于衍射极限的加工分辨率。
关键词:三阶电极化 双光子吸收 飞秒激光微纳加工AbstractThis article analyzed a nonlinear optical phenomenon caused by a three order polarization from theories, this phenomenon is two photon absorption phenomenon. As a practical application, femtosecond laser micromachining was introduced , two photon absorption arises from the medium of three order nonlinear effect, the photon number absorbed is proportional to N 2(w 1,0), thus is proportional to the square of the incident light intensity, use nonlinear two-photon polymerization can get much smaller processing resolution than the diffraction limit.Key words : Three order polarization Two photon absorption Femtosecond laser micromachining一、 理论分析1.1 非线性光学现象是高阶极化现象当光入射介质,在光电场(,)E r t 作用下,组成介质的激性分子、原子、电子发生位移,感生次级电场,称之为电极化强度(),P r t 。
三阶非线性光学的原理

三阶非线性光学的原理
三阶非线性光学是指在产生非线性光学效应时,光的强度与作用物质的电场之间存在三次方关系。
其原理可以通过光与物质相互作用的过程来解释。
在三阶非线性光学中,光与物质的相互作用可以通过一个非线性极化率描述。
非线性极化率是一个二阶张量,其中包含了三次方和一次方电场的项,分别对应非线性和线性极化。
当光通过物质时,光的电场将与物质中的极化电荷相互作用,产生非线性光学效应。
常见的三阶非线性光学效应包括如下几个方面:
1. 非线性折射:光在介质中传播时,光的折射率受到电场强度的影响,引起光的传播方向发生弯曲。
这种效应被称为自聚焦或者自远离效应。
2. 红外吸收、非线性光学吸收和饱和吸收:在强光照射下,物质分子的产生振动、自旋翻转等非线性现象,这些非线性效应会引起光的吸收率发生变化。
3. 光学非线性效应的协同作用:在强光照射下,光的相位和频率会发生变化,从而引起频率变换(如倍频效应、差频效应等)和相位变换(如相位调制、相位重构等)。
总之,三阶非线性光学的原理是通过光与物质中的非线性极化电荷相互作用,使
得光的强度与电场之间存在三次方关系,产生非线性光学效应。
这些效应对于激光技术、光通信、光存储等领域具有重要的应用价值。
非线性光学课件-第三章

sech
x
1 cosh x
ex
2 ex
带h称为双曲函数
双曲正切,双曲正割
A1 ( z )
A1
(0)
s
ec
h
z Ls
A2 (z)
A1
(0)
tanh
z Ls
其中
Ls
cn deff A1(0)
Ls 称为相位匹配下二次谐 波产生的有效倍频长度
当z=Ls 时, tanh(1)= 0.762 sech(1)= 0.648
第三章 光学倍频、混频与参量转换
典型的非线性现象
1、光学倍频
二阶非线性 光学现象
介质不具有对称中 心的各向异性介质
2、光学和频、差频(三波混频)
3、光学参量振荡和放大 …
1、三次谐波
三阶非线性 光学现象
对介质对称无要求
2、四波混频 3、双光子吸收 4、光学自聚焦 5、受激散射 …
这些效应是产生光学变频的较成熟的手段之一,它为人们提供了一 种研究物态结构、分子跃迁驰豫和凝聚态物理构成的新的有效手段。
2
1
1,2为基波和谐波真空中的波长
n2 (2 ) n1(1)
只有满足上述条件,倍频最佳,但由于通 常n2(2)≠n1(1),所以只有采取特殊方法才 能做到。
3.1.2 光学二次谐波的基本理论
对于沿z方向传播的三波混频的耦合波方程
A3 z
i3D 2cn(3 )
(2) (3;1,2 ) :
A A ei(k3 k1k2 ) z
(注意是谐波之间同相位,不是谐波和基波同相位)
L
晶体
dz
z
O
在位置z处,在dz薄层介质内的振幅
三阶非线性光学

频率 (ω4 ) 之间存在色散关系,这两个方程不能被同 时满足。因此非线性光学四波混频只有在两个方 程同时满足的特别的输入装置时才有可能发生。 本节将讨论一个非常有趣且有用的相位匹配条件 得到满足的非线性光学四波混频问题。特别地, 我们讨论简并(或准简并)四波混频过程,该过 程有许多重要的应用,包括相位共轭和频谱反转。
线强度与斯托克斯强度相比较弱。分子振动的寿 命可由拉曼谱线宽度推出。 像克尔效应一样,拉曼散射在大多数介质中相 对较弱。在光纤中,由于激光束光强高和作用距 离长(可达10km)拉曼散射引起的非线性效应相 当大。当进入光纤的光功率超过各自的阈值时, 受激拉曼散射(SRS)和受激布里渊散射(SBS) 可以同时发生。在受激散射的条件下,光能量可 以更有效地从输入泵浦波转换为散射斯托克斯波。 散射波对泵浦波的频移,在受激布里渊散射
者折射率)的修正。它们对前面讨论的光学克尔
( ) 效应起作用。这两个非线性项χ B3有效地耦合了 EL
和 EB ,引起了这两个光波的能量交换。这两个非 线性极化率是产生受激布里渊过程的原因,称为 受激布里渊极化率。
8.8 四波混频和相位共轭
到目前为止,我们已经讨论了一些特殊的非线 性光学现象,包括Kerr效应、SRS和SBS。一般情 况下,三阶非线性过程需要四个光波的参与。这 样的一般三阶过程可以被看成利用三种光波产生 第四种光波。设三种输入光波的频率和波矢分别
8.9 参变振荡的频率调谐
在本章的前面我们曾证明信号波 (ω1 )和空闲 波(ω2 ),可以由参量泵浦光波(ω3 )产生振荡,它们 之间满足条件 k3 = k1 + k 2。利用 ki = niωi c 我们可以 写出
ω3n3 = ω1n1 + ω2 n2 (8.9-1)
三阶非线性光学材料的研究与应用

三阶非线性光学材料的研究与应用近年来,随着社会的不断发展和科学技术的不断进步,光学材料作为一种具有高度发展前景的科技材料,已经引起了国内外众多研究者的关注。
其中三阶非线性光学材料,以其在光通信、光存储、激光以及微纳光控制等领域的广泛应用,成为了目前广泛研究的热点领域。
本文将对三阶非线性光学材料的研究与应用进行简要介绍。
一、三阶非线性光学材料的研究现状三阶非线性光学材料,是指在电磁波作用下,光子与材料产生的非线性响应,相较于线性光学材料而言,其折射率随光强度而变化。
这种非线性响应大大增强了光学器件的功能,同时又能提供高输出功率和高光束质量等优越性能。
在此基础上,三阶非线性光学材料被广泛应用于激光加工、生物诊疗、光通信、光存储、光传感等领域。
目前,国内外研究者们主要采用有机材料、无机材料和杂化有机-无机材料等来制备三阶非线性光学材料。
有机材料通常采用化合物的方法来构建,材料具有分子级别的一些特征,如分子对称性、电子云分布等,这些都影响着材料的三阶非线性光学性质。
无机材料主要是利用晶格不对称性,如PH近似、DFPM等实现非线性光学响应,这些材料的缺陷主要是结构刚性,容易产生自发极化和溶剂效应。
杂化有机-无机材料则融合了有机和无机材料的优点,在结构、性质和应用方面都有一定的好处。
二、三阶非线性光学材料的应用前景1、光通信方面的应用随着互联网技术的发展,人们对于光通信系统的要求越来越高,而三阶非线性光学材料的高灵敏度和窄带宽特性,则可以为光通信领域提供更多的选择。
目前,三阶非线性光学材料已经被广泛应用于波长转换器、光放大器、光交换等方面,并取得了很好的效果。
2、光存储领域的应用随着日益增长的数据量和信息存储需求,光存储技术逐渐发展成为一种重要的信息存储技术。
而三阶非线性光学材料,便可以作为一种进行光学储存的重要材料,以其高速、高密度和不易受干扰等优点感受到了广泛的关注。
3、其他应用场景除去光通信和光存储方面,三阶非线性光学材料在生物医学、化学合成、光学制备、光学测量等领域均有着非常广泛的应用。
三阶非线性光学材料

目 录
• 引言 • 三阶非线性光学材料的基本性质 • 三阶非线性光学材料的分类与特点 • 三阶非线性光学材料的制备与表征 • 三阶非线性光学材料的应用领域 • 三阶非线性光学材料的研究挑战与展望
01 引言
背景与意义
光学非线性的重要性
科学研究与技术发展
在强光场下,材料的折射率、吸收系 数等光学参数会发生变化,这种变化 与光强有关,称为光学非线性。
非线性光学测量技术
如Z扫描技术、四波混频技术等,用于测量材料的非线性光学系数和 响应时间等参数。
结构表征技术
如X射线衍射、透射电子显微镜等,用于表征材料的晶体结构和微观 形貌。
制备过程中的优化与控制
原料选择与配比
选择高纯度、活性好的原料,并优化配比, 以提高材料的性能。
反应条件控制
控制反应温度、压力、时间等条件,以获得 具有特定结构和性能的材料。
如高透光性、低光损耗等。
种类多样
包括氧化物、氟化物、硫化物等多种 类型。
制备工艺成熟
无机材料的制备工艺相对成熟,易于 大规模生产。
复合材料
综合性能优异
01
复合材料可以结合有机和无机材料的优点,具有优异的综合性
能。
可设计性强
02
通过调整复合材料的组成和结构,可以实现对其性能的定制和
优化。
应用领域广泛
三阶非线性光学效应
三次谐波产生(THG)
在强光场下,介质中产生频率为入射光频率三倍的谐波 辐射。
光克尔效应
强光场导致介质折射率发生变化,使得通过介质的光束 发生自聚焦或自散焦现象。
ABCD
四波混频(FWM)
四个不同频率的光波在介质中相互作用,产生新的频率 成分。
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在z=0处输入光束的场强简化为: E0 ( x, y,0) A0e
引入聚焦参数:
2 zmin 2 k0
在z=0处输入光束的场强变为:
E0 ( x, y ,0) A0 e
r2 d2
(1 i )
kd 2 z min 2 1 2 d 0 (1 2 )1/ 2
2 k0
在z=0处输入光束的场强为: 令z=0处的输入光束半径为d:
E0 ( x, y,0) A0e
2 2 2
2z 1 min k 2 0
2
2 zmin 2 d (0) 1 ( ) 2 k0 0
2z r2 2 1 i min 2 d k0
度更加均匀分布的光束,这种现象为光模糊效应。
光强分布引起折射率变化还会造成光的群速度变化 , 图 5.1 - 4表示一时域高斯光脉冲在非线性介质中传播一定距离 后, 脉冲后沿变陡的现象。 这是由于脉冲峰值处折射率大, 光速慢, 而在后沿, 光强逐渐下降, 光速逐渐增大, 以致后面 部分的光“赶上”前面部分的光, 造成光脉冲后沿变陡。 这 就是光脉冲的自变陡现象。
假定光束聚焦处的光束面积为零,可求得自聚焦焦点离输 入平面的距离:
kd 2 1 Zf 2 P 1 Pc
P是输入光束的总功率:
P
0cn0 d 2
2
A02
0c3 Pc称为临界功率: Pc 2n2 2
如果输入光束原来是收敛的,则当总功率P超过Pc是,它 将突然在 zf 处聚焦。自聚焦的临界功率与光束起始的收
kr 2 i kz ( z ) i 2q( z )
自聚焦介质 输入光束 2d 2w0
z= 0 zmin
图5.1 - 5 高斯光束进入自聚焦介质(虚线表示无自聚焦时光束的半径)
假定高斯光束进入介质处的坐标为z=0(如图),则z用 (z-zmin)代替。
r2
2 0
1 i
2 z min
n n0 n( E )
其中, Δn(|E|2)是由光强引起的折射率变化。
2
如果△n是正值,由于光束中心部分的光强较强,则中心部
分的折射率变化较边缘部分的变化大,因此,光束在中心
比边缘的传播速度慢,结果是戒指中传播的光束波面越来 越畸变,如图所示。这种畸变好像是光束通过正透镜一样,
光线本身呈现自聚焦现象。
使其终止。
使自聚焦作用终止的非线性光学作用有:受激喇曼散射、 受激布里渊散射、双光子吸收和光损伤等。 当自聚焦效应和衍射效应平衡时,将出现一种有趣的现 象,即光束自陷,表现为光束在介质中传输相当长的距离,
其光束直径不发生改变。实际上,光束自陷是不稳定的,因
为吸收或散射引起的激光功率损失都可以破坏自聚焦和衍射 之间的平衡,引起光束的衍射。 与自聚焦效应相反,如果由光强引起的折射率变化△n是 负值,则会导致光束自散焦,趋向于使高斯光束产生一个强
Zf
图5.1 - 3 光束在非线性介质中的光线路径 (虚线为波面, 实线为光线)
但是,由于具有有限截面的光束还要经受衍射作用,所
以只有自聚焦效应大于衍射效应时,光才表现出自聚焦现象。
粗略地说,自聚焦效应正比于光强,衍射效应反比于光 束半径的平方,因此,由于光束收自聚焦作用,自聚焦效应 和衍射效应均越来越强。如果后者增强的较快,则在某一点 处衍射效应克服自聚焦效应,在达到某一最小截面(焦点) 后,自聚焦光束将呈现出衍射现象。但是在许多情况下,一 旦自聚焦作用开始,自聚焦效应总是强于衍射效应,因此光 束自聚焦的作用一直进行着,直至由于其他非线性光学作用
考虑到慢变振幅近似,波动方程为:
2 E 2 n k 2 2 T E0 2ik 0 2 E0 E0 0 z n0
2 2 2 2 x y
2 T
如果没有非线性,上式就变为描述透明介质内线性光 束传播规律的方程,它的解是一组完全的高斯模:
0 E0 ( x , y , z ) A e ( z)
常的反斯托克斯环等。经研究表明,这些现象都与激
光束自聚焦现象相关。
引起光束自聚焦的原因是光致折射率的变化 , 而光 致折射率变化的物理机制是多种多样的, 归纳起来主要 有: ( 1) 强光场使组成介质的分子或原子中的电子分 布发生变化, 这导致介质宏观电极化的变化, 从而使折 射率发生变化。引起折射率变化的响应时间fs量级。 (2) 对含有各向异性分子的液体(如CS2、 苯及 其衍生物)来说, 由于各向异性分子在不同方向上有不 同的分子极化率, 这时与分子取向有关的高频克尔效应 是引起折射率变化的主要原因。引起折射率变化的响 应时间ps量级。
由此, 在(5.1 - 15)式中,
3 ( 3) r 1 ( ), 2 ( , , ) 4
(1)
(5.1 -17)
介质的折射率为
n总 总 1 n0 n
式中
(1)
3 ( 3) 2 ( , , ) E0 4
(5.1 - 18)
( 3) 在强光场作用下的电致伸缩效应使介质密度 发生起伏, 从而引起折射率发生相应的变化。引起折射 率变化的响应时间ns量级。 ( 4) 由于各种介质对入射光束均存在着不同程度
的吸收, 导致介质温度升高, 从而引起介质折射率变化。
引起折射率变化的响应时间s量级。
5.1.3 自聚焦的稳态理论 考虑到三阶非线性效应, 在光场作用下各向同性介 质的介电常数发生变化, 总的相对介电常数为
则由于ω′光电场的作用, 会使介质对ω光波的作用有所 改变。 通过三阶非线性极化效应, 将产生与频率为ω′光 电场平方有关的三阶非线性极化强度的复振幅 P(3) (ω) 为
P(3) ( ) 60 (3) (,,) E( )E()E ()
(5.1 - 3)
假定频率为ω的光波沿z方向传播, 由(5.1 - 3)式可得
n0 1 (1) ( )
(5.1 - 19)
是线性折射率 , Δn 是非线性折射率。 因为通常
n0>>Δn, 所以由(5.1 - 18)式可得
3 ( 3) 1 2 2 n ( , ) E0 2 E0 8n0 2n0
若令 则
(5.1 - 20)
n n2 E 0
5.1.2 激光束的自聚焦现象 上述的光克尔效应中,光波的频率ω与产生效应的光波 频率 ω’ 不相同,实际上,一束强的光波本身就能起到产生 该效应的光波作用。
自聚焦是感生透镜效应, 这种效应是由于通过非线性介
质的激光束的自作用使其波面发生畸变造成的。 现假定一束具有高斯横向分布的激光在介质中传播, 此 时介质的折射率为
P ( , t ) P(1) ( , t ) P( 3) ( , t )
(1) ( 3) 0 ( ) 3 ( ,0,0) E0 E0 E eit c.c.
(5.1 - 1)
这表示由于三阶非线性极化的作用, 恒定电场的存 在使得介质的介电张量元素 改变了 , 且
敛程度(即聚焦参数)及起始光束直径d无关。
如果光束起始是发散的,则自聚焦的临界功率为:
2
(n// n )l
因为,△n与E02成正比,所以相位差可以通过改变E0调节, 其结果可以使得入射线偏振光的振动面转过 90 度,或者
使其变为椭圆偏振光。
样品 探测光
起偏器
冲 脉 光 激
检偏器
图5.1 - 2 光克尔效应开关 这种开关的速度取决于样品对激光场的响应时间,一 般很短,可达ps。
n// ( ) n ( ) K ( ) 2 E0 ( )
3 2 ' (3) n// ( ) E0 ( ) yyyy ( , ' , ' ) 4kc
(5.1 - 5)
对于偏振方向与频率ω‘光波相平行的光电场来说:
对于偏振方向与频率ω‘光波相垂直的光电场来说:
第5章 三阶非线性光学效应
5.1 克尔效应与自聚焦现象 5.2 三次谐波产生 5.3 四波混频 5.4 双光子吸收
5.5 受激喇曼散射(SRS)
5.6 受激布里渊散射(SBS) 5.7 受激光散射现象的一般考虑
5.1 克尔效应与自聚焦现象
5.1.1 克尔效应 1. 克尔效应 克尔(Kerr)在1875年发现: 线偏振光通过外加电 场作用的玻璃时, 会变成椭圆偏振光, 如图5.1 - 1所示, 当旋转检偏器时, 输出光不消失。作用下, 由原来的各
光脉冲传播方向
图5.1 - 4 光脉冲在非线性介质中的自变陡现象
自聚焦现象的研究始于1964年, 促使对这种现象的 研究主要有以下两个因素:
(1) 高功率密度激光在透明介质中传播时会发生
所谓的丝状破坏。 ( 2) 在研究受激喇曼散射过程中观察到一些反常 现象, 如许多固体和液体中, 受激喇曼散射有一个非常 尖锐的阈值, 有异常高的增益, 前后向增益不对称, 有反
向同性变成了光学各向异性, 外加电场感应引起了双折
射, 其折射率的变化与外加电场的平方成正比 , 这就是 著名的克尔效应。
玻璃
起偏器 线偏振光
检偏器 椭圆偏振光
图5.1 - 1 克尔效应实验示意图
从非线性光学的角度来看, 克尔效应是外加恒定电 场和光电场在介质中通过三阶非线性极化率产生的三 阶非线性极化效应。 假定介质受到恒定电场E0和光电 场Eexp(iωt)+c.c.的作用, 按(1.1 - 39)式和(1.1 - 41)式有
总 r 2 E0
2
(5.1 - 15)
式中, εr为线性相对介电常数, ε2为非线性相对介电常数 系数, |E0|2为光电场振幅平方。 相应的极化强度可以表