轻质油品非加氢脱硫技术研究进展
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非加氢深度脱除燃料油中硫化物的研究进展
宋 华 等． 加 氢 深 度脱 除燃 料 油 中硫 化 物 的研 究 进 展 非
４ ３
非 加 氢 深 度 脱 除 燃 料 油 中硫 化 物 的研 究 进 展
宋 华 孙 兴 龙 王 园 园
（ ． 庆 石 油学 院化 学 化 工学 院 ， 庆 １３ １ ； ． 业 部 干 燥 机 械设 备 监 督 检 测 测试 中心 ， 尔滨 １０３ ） １大 大 ６３ ８ ２ 农 哈 ５ ０ ６
子 之 间的弱化学 键作用 而将其 加 以脱 除 的技 术 。
Ｓ—Ｚ ｒ ｏｄ技术 是 目前 较 为 先 进 的 吸附 脱硫 技 术 。其 特点 如 下Ｈ ： 油 辛 烷 值 损 失 低 ； 积 损 汽 Ｊ 体
（Ｃ ） Ｆ Ｃ 汽油 组 分 占总 组分 ３％ ， 国成 品油 的调 ４ 我
生物脱 硫技 术 、 化脱 硫 技术 、 合脱 硫技 术 等 。 氧 络
现在研究较 多 的是 吸 附脱 硫 技术 、 取 脱硫 技 术 萃 和氧化 脱硫 技 术 。为此 ， 者将 这 ３种 脱硫 技 术 笔
研 究进展综 述如下 。 １ 吸附脱 硫技术
速度快 ， 萃取汽油的辛烷值损失少 ， 汽油液收率尽 量高 ， 剂 损 失 少 ， 剂 易 再 生 且 再 生 后性 能不 溶 溶
摘
要
综述 了非加氢深度脱除燃料 油中硫化物 的技术进 展， 主要包括吸附脱硫技 术 、 取 萃
脱 硫 技 术 和 氧 化 脱 硫技 术 。吸 附 脱 硫 技 术 对 硫 化 物 的 选 择 性 较 差 ， 很 难 达 到 深 度 脱 硫 目的 ； 且 而
萃取脱硫的溶剂选择较难， 且萃取 的硫 化物类 型较少 以及 溶剂 回收较难 ， 使得萃取脱 硫技术难 以 实现工业化 。氧化脱硫技术具有操作条 件温和 ， 操作 费用低 ， 脱硫率 高 ， 不产生 二次污染 等特 点， 尤其以钛硅分子筛为催化剂 、 双氧水 为氧化剂对 燃料 油的氧化脱硫能达到 较理 想的效 果 ， 是近 期
４ ３
非 加 氢 深 度 脱 除 燃 料 油 中硫 化 物 的研 究 进 展
宋 华 孙 兴 龙 王 园 园
（ ． 庆 石 油学 院化 学 化 工学 院 ， 庆 １３ １ ； ． 业 部 干 燥 机 械设 备 监 督 检 测 测试 中心 ， 尔滨 １０３ ） １大 大 ６３ ８ ２ 农 哈 ５ ０ ６
子 之 间的弱化学 键作用 而将其 加 以脱 除 的技 术 。
Ｓ—Ｚ ｒ ｏｄ技术 是 目前 较 为 先 进 的 吸附 脱硫 技 术 。其 特点 如 下Ｈ ： 油 辛 烷 值 损 失 低 ； 积 损 汽 Ｊ 体
（Ｃ ） Ｆ Ｃ 汽油 组 分 占总 组分 ３％ ， 国成 品油 的调 ４ 我
生物脱 硫技 术 、 化脱 硫 技术 、 合脱 硫技 术 等 。 氧 络
现在研究较 多 的是 吸 附脱 硫 技术 、 取 脱硫 技 术 萃 和氧化 脱硫 技 术 。为此 ， 者将 这 ３种 脱硫 技 术 笔
研 究进展综 述如下 。 １ 吸附脱 硫技术
速度快 ， 萃取汽油的辛烷值损失少 ， 汽油液收率尽 量高 ， 剂 损 失 少 ， 剂 易 再 生 且 再 生 后性 能不 溶 溶
摘
要
综述 了非加氢深度脱除燃料 油中硫化物 的技术进 展， 主要包括吸附脱硫技 术 、 取 萃
脱 硫 技 术 和 氧 化 脱 硫技 术 。吸 附 脱 硫 技 术 对 硫 化 物 的 选 择 性 较 差 ， 很 难 达 到 深 度 脱 硫 目的 ； 且 而
萃取脱硫的溶剂选择较难， 且萃取 的硫 化物类 型较少 以及 溶剂 回收较难 ， 使得萃取脱 硫技术难 以 实现工业化 。氧化脱硫技术具有操作条 件温和 ， 操作 费用低 ， 脱硫率 高 ， 不产生 二次污染 等特 点， 尤其以钛硅分子筛为催化剂 、 双氧水 为氧化剂对 燃料 油的氧化脱硫能达到 较理 想的效 果 ， 是近 期
燃油脱硫技术研究进展
ｂ ｒ ｉ ｅ ｆ ｅ ｄ．Ｐａ ｒ ｔ ｉ ｃ ｕ ｌ ａ ｒ ｌ ｙ，ｔ ｈ ｅ ｄ ｅ ｖ ｅ ｌ ｏ ｐｍｅ ｎ ｔ ａ ｎｄ ａ ｐ ｐｌ ｉ ｃ ａ ｔ ｉ ｏ ｎ ｏ ｆ ｄ ｅ ｓ ｕｌ ｆ ｕｒ ｉ ｚ ａ ｔ ｉ ｏ ｎ ｔ ｅ ｃ ｈｎｏ ｌ ｏ ｇｙ ａ ｒ ｅ ｈ ｉ ｇ ｈ—
ＹＡＮＧ Ｈａ ｏ ，Ｗ ＡＮＧ Ｊ ｉ ａ ｎ — ｈ ｏ ｎ ｇ 。ＣＨ ＥＮＧ Ｋａ ｉ ｐ ｅ ｎ ｇ ，ＣＨ Ｅ Ｎ Ｗｅ ｉ — ｐ ｉ ｎ ｇ ，ＱＩ ＡＯ Ｃｏ ｎ ｇ － ｚ ｈ ｅ ｎ
（ Ｉ ｎ ｓ ｔ ｉ ｔ ｕ ｔ ｅ ｏ ｆ Ｆ ｉ ｎ ｅ Ｃ ｈ ｅ ｍｉ ｃ ａ ｌ ａ ｎ ｄ Ｅ ｎ ｇ ｉ ｎ ｅ ｅ ｒ ｉ ｎ ｇ ，Ｈｅ ｎ ａ ｎ Ｕｎ ｉ ｖ ｅ ｒ ｓ ｉ ｔ ｙ，Ｋａ ｉ ｆ ｅ ｎ ｇ ４７ ５ ０ ０ ４，Ｈ ｅ ｎ ａ ｎ，Ｃｈ ｉ ｎ ａ）
发 展 提 出 了建 议 ．
关键词 ： 燃油 ； 脱硫技术 ； 研 究 进 展
中图 分 类 号 ： Ｔ Ｑ ５ １ ９ 文 献标 志码 ： Ａ 文章编号 ： １ ０ ０ ８ —１ ０ １ １ （ ２ ０ １ ３ ） ０ ６ —０ ６ ３ ９ —０ ４
Ｒｅ ｓ ｅ ａ ｒ ｃ ｈ ｐｒ ｏ ｇ ｒ ｅ ｓ ｓ ｏ ｆ ｄ ｅ ｓ ｕ ｌ ｆ ｕ ｒ ｉ ｚ ａ ｔ ｉ ｏ ｎ ｔ ｅ ｃ ｈｎ ｏ ｌ ｏ ｇ ｙ ｏ ｆ ｆ ｕ ｅ ｌ ｏ ｉ ｌ
气 产生 的推 手之 一．根据 国 际清洁 交通 委员会 董事 会 主席 ＭＩ Ｃ ＨＡＥ Ｌ ＷＡＬ Ｓ Ｈ 的报 告 ， 在 北 上广 等 经济 发
达地区， 机动 车尾 气对 城市 Ｐ Ｍ２ ． ５的贡 献 量 在 ２ ５ ～３ ４ ； 燃 油 品质 的 改 善 是机 动 车污 染 治 理 的 重要 手 段， 因此 油 品脱硫 一直 是研究 人 员关 注 的热 点． 作者 介 绍 了燃 油 中硫 的种类 、 国内外对 燃油 中硫 含量 的要求 ， 重 点介 绍 了 国 内外 油 品脱 硫 的研 究进 展 ； 列举 了不 同的脱硫 工艺 ； 结合 油 品脱硫 的发 展现 状 ， 提 出了油 品脱 硫 的发展 建议 ； 同时 对 国 内外 油 品脱 硫 产
柴油非加氢脱硫技术研究进展
为 该公 司工 程 化 的基 础 。
（） ２ Ｈ Ｏ 氧化脱硫技术 近年来 ， 采用 Ｈ ０ 和有机酸 复合体系脱硫 是一种新型 的方法 。其 反应机理 ： Ｈ Ｏ 与有机酸快速反应 生成过 酸， 过酸再与油品 中的含硫化 合物反应使之生成相应 的砜类物质 。 １本石油能源 中心（Ｅ ） ３ Ｐ ｃ开发 出一种 Ｈ： ０ 氧化脱硫技术“ 在常压 ， 和 ６ ℃的条件 下， ３ ％ Ｈ Ｏ 水溶 液为氧 化剂， Ｏ 用 ０ 乙酸 或三氟 乙酸类羧 酸 为催化剂 ， 柴油 中的硫 含量从 ５０ ０ ｇ 可使 ０ —６０ｕ／ ｇ降低到 ｌｇ 。该技 ｕ， ｇ 术脱硫率 高 、 工艺条件温和 、 设备投资低， 并有节能 、 低二氧化碳排放 的 环保效应， 同时具有脱氮功能 。 且 吕志凤 等“在常温常压下 ， 采用 ３ ％的Ｈ Ｏ 和 甲酸为氧化剂 ， ０ 剂油 比 １１， ：０ 可将催化裂化柴油 中的硫化物全部氧化成亚砜类化合物 ， 柴油 收率为 ７ ％以上 。该法 的主要 问题 是 ： ０ 氧化反应 时间长 、 收率低 、 成本 较 高。 （） ３超声波 氧化脱硫 超声波脱硫技术 借助于超 声波的空化作 用 ， 以在液体 内部形 成 可 局部的高温高压环境 ， 从而极大的提高非均相化学反应 的速率 ， 声波 超 脱硫 技术的显著特 点是操作简单 ， 生产成本较低 。 Ｓｌ ｅ公 司研制出超声波氧化柴油脱硫法 。该方法 可将 油品的 ｕｐ ｏ ｈ 含硫量降 至００ １ ％以下 。并且 其装置 的造 价 比加氢 装置低 ５ ％ ， ． ５ ０ ０ 操 作费用也很低 。Ｈｉ ｉ Ｍｅ ｒ 和 ｉ ａ 以二苯并 噻吩（ Ｔ 与甲苯 的模 型化物 ＤＢ ） 和柴油作为研究对象研究了超声波处理过程 ， 结果表 明， Ｄ Ｔ 从 Ｂ 到二苯 并 噻吩氧化 物（Ｂ Ｏ 的反应只需要 ｌ ｎ到 ３ ｎ ＤＴ） ｍｉ ｍｉ转化 率就分别 可以达 至 ８ ％和 ９ ％ ，ｒｉ就可全部氧化 。这充分说明超声波在 氧化 脱硫中 ５ ５ ７ ｎ ａ
（） ２ Ｈ Ｏ 氧化脱硫技术 近年来 ， 采用 Ｈ ０ 和有机酸 复合体系脱硫 是一种新型 的方法 。其 反应机理 ： Ｈ Ｏ 与有机酸快速反应 生成过 酸， 过酸再与油品 中的含硫化 合物反应使之生成相应 的砜类物质 。 １本石油能源 中心（Ｅ ） ３ Ｐ ｃ开发 出一种 Ｈ： ０ 氧化脱硫技术“ 在常压 ， 和 ６ ℃的条件 下， ３ ％ Ｈ Ｏ 水溶 液为氧 化剂， Ｏ 用 ０ 乙酸 或三氟 乙酸类羧 酸 为催化剂 ， 柴油 中的硫 含量从 ５０ ０ ｇ 可使 ０ —６０ｕ／ ｇ降低到 ｌｇ 。该技 ｕ， ｇ 术脱硫率 高 、 工艺条件温和 、 设备投资低， 并有节能 、 低二氧化碳排放 的 环保效应， 同时具有脱氮功能 。 且 吕志凤 等“在常温常压下 ， 采用 ３ ％的Ｈ Ｏ 和 甲酸为氧化剂 ， ０ 剂油 比 １１， ：０ 可将催化裂化柴油 中的硫化物全部氧化成亚砜类化合物 ， 柴油 收率为 ７ ％以上 。该法 的主要 问题 是 ： ０ 氧化反应 时间长 、 收率低 、 成本 较 高。 （） ３超声波 氧化脱硫 超声波脱硫技术 借助于超 声波的空化作 用 ， 以在液体 内部形 成 可 局部的高温高压环境 ， 从而极大的提高非均相化学反应 的速率 ， 声波 超 脱硫 技术的显著特 点是操作简单 ， 生产成本较低 。 Ｓｌ ｅ公 司研制出超声波氧化柴油脱硫法 。该方法 可将 油品的 ｕｐ ｏ ｈ 含硫量降 至００ １ ％以下 。并且 其装置 的造 价 比加氢 装置低 ５ ％ ， ． ５ ０ ０ 操 作费用也很低 。Ｈｉ ｉ Ｍｅ ｒ 和 ｉ ａ 以二苯并 噻吩（ Ｔ 与甲苯 的模 型化物 ＤＢ ） 和柴油作为研究对象研究了超声波处理过程 ， 结果表 明， Ｄ Ｔ 从 Ｂ 到二苯 并 噻吩氧化 物（Ｂ Ｏ 的反应只需要 ｌ ｎ到 ３ ｎ ＤＴ） ｍｉ ｍｉ转化 率就分别 可以达 至 ８ ％和 ９ ％ ，ｒｉ就可全部氧化 。这充分说明超声波在 氧化 脱硫中 ５ ５ ７ ｎ ａ
油品深度脱硫研究进展
第４卷 ３
第 ３ 期
太
原
理
工
大
学
学
报
Ｖｏ１ ４ Ｎ ｏ． ．３ ３ Ｍ ａ ２ ２ ｖ ０１
２１ ０ ２年 ５月
Ｊ ＯＵＲＮＡＬ ＯＦ ＴＡＩ ＹＵＡＮ ＵＮＩ ＶＥＲＳＴＹ ＣＨＮＯＬＯＧＹ Ｉ ＯＦ ＴＥ
文 章 编 号 ： ０ — ４ ２（ ０１ ） ３ ０ ４３ ０８ １ ０７ ９ ３ ２ ２ ０ — ２ —
吸 附 脱 硫 ， 过 对 目标 分 子 “ 印” 基 质 表 面 而 产 生 与 其 形 状 、 用 位 点 相 匹 配 的 孔 穴 ， 现 对 目 通 烙 在 作 实
标 分 子 的 专 一 吸 附 ， 脱 得 到 这 些 含 硫 化 合 物 可 以 得 到 绿 色 应 用 ， 有 极 大 的 潜 在 经 济 价 值 和 广 阔 洗 具
多 年来 ， 于传 统 技术 的不 断 改进 使 得 深 度脱 对
硫 有 了很 大 的迈 进 ， 始 终 无 法 摆 脱 其 对 高 温 、 但 高
压 、 成 本 、 能耗 、 污 染 等条 件 的依 赖 。表 面 分 高 高 重 子 印迹 吸 附材料 作 为一 种 新 型 油 品 深度 脱 硫 技术 ， 无毒、 定、 稳 绿色 、 低成 本 、 能耗 、 低 可再 生 ， 有构 效 具
时获得 高 附加值 产 品 ， 有极 大 的开 发潜 力 和 良好 具
的应用 前景 。
１ 传 统脱 硫 方 法
１ １ 加 氢 脱 硫 ．
目前 通 用 的 燃 料 油 脱 硫 方 法 是 加 氢 脱 硫
（ ＨＤｓ ， 该 法 有 明显 的弊 端 。首 先 ， 以达 到 深 ）但 难 度脱 硫 的要求 ， 且容 易 降低燃 料油 的辛烷 值 ， 而 降 从 低 汽油 的燃烧 性 能 。为 了提 高辛 烷 值 ， 要 加 入其 需 他 化学原 料 ， 样又 提高 了成 本 。此 外 ， 氢脱 硫需 这 加 要 高温高压 加 氢 ， 少是 中压 加氢 ， 在对 装置 的要 至 存
第 ３ 期
太
原
理
工
大
学
学
报
Ｖｏ１ ４ Ｎ ｏ． ．３ ３ Ｍ ａ ２ ２ ｖ ０１
２１ ０ ２年 ５月
Ｊ ＯＵＲＮＡＬ ＯＦ ＴＡＩ ＹＵＡＮ ＵＮＩ ＶＥＲＳＴＹ ＣＨＮＯＬＯＧＹ Ｉ ＯＦ ＴＥ
文 章 编 号 ： ０ — ４ ２（ ０１ ） ３ ０ ４３ ０８ １ ０７ ９ ３ ２ ２ ０ — ２ —
吸 附 脱 硫 ， 过 对 目标 分 子 “ 印” 基 质 表 面 而 产 生 与 其 形 状 、 用 位 点 相 匹 配 的 孔 穴 ， 现 对 目 通 烙 在 作 实
标 分 子 的 专 一 吸 附 ， 脱 得 到 这 些 含 硫 化 合 物 可 以 得 到 绿 色 应 用 ， 有 极 大 的 潜 在 经 济 价 值 和 广 阔 洗 具
多 年来 ， 于传 统 技术 的不 断 改进 使 得 深 度脱 对
硫 有 了很 大 的迈 进 ， 始 终 无 法 摆 脱 其 对 高 温 、 但 高
压 、 成 本 、 能耗 、 污 染 等条 件 的依 赖 。表 面 分 高 高 重 子 印迹 吸 附材料 作 为一 种 新 型 油 品 深度 脱 硫 技术 ， 无毒、 定、 稳 绿色 、 低成 本 、 能耗 、 低 可再 生 ， 有构 效 具
时获得 高 附加值 产 品 ， 有极 大 的开 发潜 力 和 良好 具
的应用 前景 。
１ 传 统脱 硫 方 法
１ １ 加 氢 脱 硫 ．
目前 通 用 的 燃 料 油 脱 硫 方 法 是 加 氢 脱 硫
（ ＨＤｓ ， 该 法 有 明显 的弊 端 。首 先 ， 以达 到 深 ）但 难 度脱 硫 的要求 ， 且容 易 降低燃 料油 的辛烷 值 ， 而 降 从 低 汽油 的燃烧 性 能 。为 了提 高辛 烷 值 ， 要 加 入其 需 他 化学原 料 ， 样又 提高 了成 本 。此 外 ， 氢脱 硫需 这 加 要 高温高压 加 氢 ， 少是 中压 加氢 ， 在对 装置 的要 至 存
柴油脱硫技术及其进展
柴油脱硫技术及其进展200802 化学工艺郑晓明 30号柴油脱硫技术及其进展随着柴油发动机技术的发展，特别是电喷技术的应用，加上柴油的体积发热值大、耐用、高效、维修少等优势，柴油已广泛用作车、船及内燃机设备的燃料。
使得全球范围内的柴油总需求量越来越大，世界各国都在大力增产柴油。
我国对柴油需求增长的愿望也非常强烈。
近年来，国内市场对柴油的需求增长幅度都超过了汽油[1]。
但柴油中的硫在高温燃烧时生成硫的氧化物，不但腐蚀汽车发动机的零部件，而且是主要的汽车尾气污染物。
柴油中的硫含量直接影响到柴油车尾气中颗粒物的组成，这种颗粒物主要是碳、可溶性有机物和硫酸盐，对环境和人类健康有极大的危害。
因此降低柴油中的硫含量，生产清洁柴油，以满足日益严格的柴油标准的要求，是柴油生产企业必须关注和研究的问题。
柴油中的含硫化合物有硫醇、硫化物、噻吩、苯并噻吩和二苯并噻吩，其中噻吩占到柴油总硫的80％以上，苯并噻吩和二苯并噻吩又占噻吩类的70％以上。
活性硫(硫兀素、硫化氢、硫醇、二硫化物和多硫化物也归于此)相对容易脱除，非活性硫(硫醚、噻吩、苯并噻吩)则较难脱除；其中柴油中的4，6-二烷基二苯并噻吩，脱硫非常困难[2]。
近几年，柴油脱硫技术取得了一些新成就，出现了新的发展趋势。
本文综述了各种柴油脱硫技术及其最新研究进展。
1 柴油脱硫原理要使柴油深度脱硫，可以向两个方面发展：一方面，通过氧化将氧原子连到有机硫化物的硫原子上，增加其偶极矩，即增加硫化物在极性溶剂中的溶解度，从而将溶解在极性溶剂中的砜与不溶的有机物分开；另一方面，破坏有机硫化物的环状结构，消除其空间位阻，提高有机硫化物本身的极性或以硫化氢的形式出现，然后再通过萃取、吸附等手段，将其从柴油中脱出。
2 柴油脱硫技术2.1 加氢脱硫（ＨＤＳ）技术加氢处理技术是工业上可行且已得到广泛应用的脱硫技术，是目前国内外生产清洁柴油的重要手段。
2．1．1 KF－757和KF－848加氢脱硫催化剂荷兰Akzo Nobel公司和日本Ketjen公司利用STARS(Ⅱ类超活性反应中心)技术开发出两种柴油加氢脱硫催化剂KF－757和KF－848，现已实现广泛应用。
柴油脱硫技术研究进展
国超 低硫 柴油 的需 求将 大大 增 加 ， 发 柴 油脱 硫 技 术 开
势 在必行 。 柴 油 中的硫 主要 以硫醚 、 吩等形 式存在 ， 噻 占柴油 总硫质 量分 数 的 ８ 以上 ， 苯 并 噻 吩 （ Ｔ） 二 苯 ５ 而 Ｂ 和 并 噻 吩（ Ｂ 又 占噻 吩类 的 ７ 以上 。这 些 多 环 噻 Ｄ Ｔ） ０ 吩稳定 性强 ， 在高 温高 压下 也很难 被加 氢脱 除 ， 而且加
赵春 艳 （ 大庆 油 田有 限责任 公 司第 三采 油厂 ， 黑龙 江 大庆 １ ３ １ ） ６ １ ３
摘
要 ： 油低 硫 化 及 其 含 硫 标 准 的 日趋 严 格 ， 世界 各 国 柴 油 产 品 质 量 与标 准 的发 展 趋 势 。综 述 了 目前 柴 油 脱 硫 柴 是
技 术（ 非加 氢脱 硫 技 术 、 氢 脱 硫 技 术 ） 研 究进 展 ， 对 其 前 景进 行 了展 望 。 加 的 并 关 键 词 ： 油 ； 氢 脱 硫 ； 加 氢脱 硫 柴 加 非 中 图分 类 号 ： ２ ． ＴＥ ６ ４ ５ 文献标识码 ： Ａ 文 章 编 号 ：６２ ４ ５ ２ １ ） ２ ０ ８ ３ １ ７ ～５ ２ （ ０ ２ ０ —０ １ —０
１ 非 加 氢 脱 硫 技 术
１ １ 氧 化 脱 硫 技 术 ．
提高 体系对 柴油 的氧 化 脱 硫 活性 ， 去 萃 取 剂及 萃取 省
剂 回收费用 ， 同时还 可减少 氧化 剂用量 ， 应时 间也 大 反
氧化 脱硫技 术条 件较 温 和 、 设备 投资少 ， 氧化脱 且
硫后 的产 物为亚 砜 和砜 类 物 质 ， 品 中 的硫 元 素 被 固 油 定在 固相 中 ， 储存 便 利 、 染 小 、 安 全 、 回收利 用 ， 污 较 易
油品氧化脱硫技术中氧化剂的研究进展
３ ２
精 Ａ
细
石
油
化
工
进
展
ＡＤＶＡＮＣＥＳ Ｉ ＦＩ ＥＴＲＯＣＨ ＥＭ Ｉ ＡＬ Ｎ ＮＥ Ｐ Ｃ Ｓ
第 １ 卷第 ８期 ’ １一 。
油 品氧化脱 硫 技 术 中氧 化 剂 的研 究进 展
宋 华 冯化林 孙兴龙
（ 东北石油大学化学化工学院 ， 大庆 １３ １ ） ６ ３ ８ 摘 要 综述 了近 年来 氧化脱硫技术 中氧化剂的研究进展 ， 中氧化剂 包括过氧化氢 、 其 高锰 氧化脱硫 氧化剂 油品 过氧化氢 分子氧
分子氧氧化主要是臭氧、 氧气、 空气 等氧化 。 臭氧本身含有 ３个氧原子 ， 是一种反应活性很高 的氧 化 剂 ， 没 有 副 产 品产 生 ， 氧化 性 仅 次 于 且 其 氟， 臭氧溶解在水 中形成臭氧水溶液可产生氧化 能力极强的羟基和单原子氧等活性粒子 ， 并且 自 身 极易 分解 为氧气 ， 不会 对环境 造成 二次 污染 ， 所 以臭氧又称为“ 理想的绿色强氧化药剂 ” 。 杨金荣 等¨ ¨用臭 氧为氧化剂 ， 常温 常压 在
收稿 日期 ：０ ０－０ ３ 。 ２１ ５— ０ 作者简介 ： 宋华 ， ， 女 博士， 博士生导师。
２１ ０ ０年 ８月
宋
华 等． 油品氧化脱硫技术 中氧化剂 的研究进展
３ ３
下 ， Ｋ ， 主要成 分为 镍 、 ） 催化 剂 ， 以 Ｈ（ 锰 为 Ⅳ，Ⅳ一
盐为 助催 化剂 ， Ⅳ 一二 甲基 甲酰 胺／ Ⅳ， 蒸馏 水 （ 体
笔 者主要 介绍 了近年来 国 内外 各种 氧化 剂氧
化脱硫技术的研究进展 ， 氧化剂有过氧化氢、 分子 氧、 有机过氧化物、 高锰酸钾等。
１ 氧化 剂的选 择
精 Ａ
细
石
油
化
工
进
展
ＡＤＶＡＮＣＥＳ Ｉ ＦＩ ＥＴＲＯＣＨ ＥＭ Ｉ ＡＬ Ｎ ＮＥ Ｐ Ｃ Ｓ
第 １ 卷第 ８期 ’ １一 。
油 品氧化脱 硫 技 术 中氧 化 剂 的研 究进 展
宋 华 冯化林 孙兴龙
（ 东北石油大学化学化工学院 ， 大庆 １３ １ ） ６ ３ ８ 摘 要 综述 了近 年来 氧化脱硫技术 中氧化剂的研究进展 ， 中氧化剂 包括过氧化氢 、 其 高锰 氧化脱硫 氧化剂 油品 过氧化氢 分子氧
分子氧氧化主要是臭氧、 氧气、 空气 等氧化 。 臭氧本身含有 ３个氧原子 ， 是一种反应活性很高 的氧 化 剂 ， 没 有 副 产 品产 生 ， 氧化 性 仅 次 于 且 其 氟， 臭氧溶解在水 中形成臭氧水溶液可产生氧化 能力极强的羟基和单原子氧等活性粒子 ， 并且 自 身 极易 分解 为氧气 ， 不会 对环境 造成 二次 污染 ， 所 以臭氧又称为“ 理想的绿色强氧化药剂 ” 。 杨金荣 等¨ ¨用臭 氧为氧化剂 ， 常温 常压 在
收稿 日期 ：０ ０－０ ３ 。 ２１ ５— ０ 作者简介 ： 宋华 ， ， 女 博士， 博士生导师。
２１ ０ ０年 ８月
宋
华 等． 油品氧化脱硫技术 中氧化剂 的研究进展
３ ３
下 ， Ｋ ， 主要成 分为 镍 、 ） 催化 剂 ， 以 Ｈ（ 锰 为 Ⅳ，Ⅳ一
盐为 助催 化剂 ， Ⅳ 一二 甲基 甲酰 胺／ Ⅳ， 蒸馏 水 （ 体
笔 者主要 介绍 了近年来 国 内外 各种 氧化 剂氧
化脱硫技术的研究进展 ， 氧化剂有过氧化氢、 分子 氧、 有机过氧化物、 高锰酸钾等。
１ 氧化 剂的选 择
我国石油产品非加氢脱硫技术研究进展
树脂做 催 化剂 ，进 料方式 最适 宜 为下 进料 ，回流 的 质量 比大小 为 ２ ． ０ ，反应 段 的温 度 大小 为 ９ ６～１ １ ７
（ Ｌ ｉ ａ ｏ ｎ ｉ ｎ ｇ Ｓ ｈ ｉ ｈ ｕ ａ Ｕ ｎ ｉ ｖ ｅ ｒ ｓ ｉ ｔ ｙ ， Ｌ ｉ ａ ｏ ｎ ｉ ｎ ｇ Ｆ ｕ ｓ ｈ ｕ ｎ １ １ ３ ０ ０ １ ， Ｃ ｈ ｉ ｎ ａ ）
Ａｂ ｓ ｔ ｒ ａ ｃ ｔ ：Ｔ ｈ ｅ ｉ ｍｐ ｏ ｒ ｔ ａ ｎ ｃ ｅ ｏ ｆ ｒ ｅ ｍｏ ｖ ｉ ｎ ｇ ｓ ｕ ｌ ｆ ｕ ｒ ｉ ｎ ｐ ｅ ｔ ｒ ｏ ｌ ｅ ｕ ｍ ｐ ｒ ｏ ｄ ｕ ｃ ｔ ｓ ｗａ ｓ ｓ ｕ ｍｍａ ｉｚ ｒ ｅ ｄ ａ ｓ ｗｅ ｌ ｌ ａ ｓ ｍａ ｉ ｎ ｍｅ ａ ｎ ｓ ｏ ｆ ｄ ｅ ｓ ｕ ｌ ｕｒ ｆ ｉ ｚ ａ ｔ ｉ ｏ ｎ ． ｓ ｏ ｍｅ ｓ ｈ ｏ ｒ ｔ ｃ ｏ ｍｉ ｎ ｇ ｓ ０ ｆ ｈ ｖ ｄ ｒ ｏ ｄ ｅ ｓ ｕ ｌ ｕｒ ｆ ｉ ｚ ａ ｔ ｉ ｏ ｎ ａ ｎ ｄ ｓ ｏ ｍｅ ａ ｄ ｖ ａ ｎ ｔ ａ ｇ ｅ ｓ ｏ ｆ ｎ ｏ ｎ — ｈ ｙ ｄ ｒ ｏ ｇ ｅ ｎ ａ ｔ ｉ ｏ ｎ
第４ ３卷 第 ３期 ２ ０ １ ４年 ３月
当
代
化
工
Ｃ ｏ ｎ ｔ ｅ ｍ ｐ ｏ ｒ ａ ｒ ｙ Ｃ ｈ ｅ ｍ ｉ ｃ ａ ｌ Ｉ ｎ ｄ ｕ ｓ ｔ ｒ ｙ
Ｖ ｏ １ ． ４ ３ ．Ｎ Ｏ ． ３ Ｍ ａ ｒ ｃ ｈ ，术研 究进展
分离脱硫 、 萃取脱硫 的原理及其这些技术在我 国的最新研究状况 ， 并对我 国未来 的非加氢脱硫技术进行 了展 望。
关 键 词 ：石油产 品；非加氢脱硫；烷基化；生物； 氧化 文献标识码 ： Ａ 文章编号 ： １ ６ ７ １ — ０ ４ ６ ０（ ２ ０ １ ４）０ ３ — ０ ４ ０ １ — ０ ４ 中图分类号 ：Ｔ Ｅ ６ ２ ４
（ Ｌ ｉ ａ ｏ ｎ ｉ ｎ ｇ Ｓ ｈ ｉ ｈ ｕ ａ Ｕ ｎ ｉ ｖ ｅ ｒ ｓ ｉ ｔ ｙ ， Ｌ ｉ ａ ｏ ｎ ｉ ｎ ｇ Ｆ ｕ ｓ ｈ ｕ ｎ １ １ ３ ０ ０ １ ， Ｃ ｈ ｉ ｎ ａ ）
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第４ ３卷 第 ３期 ２ ０ １ ４年 ３月
当
代
化
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Ｖ ｏ １ ． ４ ３ ．Ｎ Ｏ ． ３ Ｍ ａ ｒ ｃ ｈ ，术研 究进展
分离脱硫 、 萃取脱硫 的原理及其这些技术在我 国的最新研究状况 ， 并对我 国未来 的非加氢脱硫技术进行 了展 望。
关 键 词 ：石油产 品；非加氢脱硫；烷基化；生物； 氧化 文献标识码 ： Ａ 文章编号 ： １ ６ ７ １ — ０ ４ ６ ０（ ２ ０ １ ４）０ ３ — ０ ４ ０ １ — ０ ４ 中图分类号 ：Ｔ Ｅ ６ ２ ４
柴油非加氢脱硫工艺研究进展
可持续 发 展 战 略 的 目标 之 一 。美 国政 府 自 ２ ０ ０６
年 ６月 １日起 执 行 超低 硫 柴 油 的法 规 ， 求 到达 要 终端消 费者手 里 的柴 油 至 少有 ８％ 其 硫 含 量 要 ０ 低于 １ ｇｇ２０ ５Ｉ ／ ；０７—２ １ ， 车用 柴油 的硫 含 ￣ ０２年 非 量将分 阶段地 由当前 的几 千 Ｉ ／ 降 低Ｎ １ ｇｇ ￣ ｇ ｇ ５Ｉ ／ ￣ 以下 。到 ２ １ ００年 ， 部 车 用 柴 油 硫 含 量 降低 到 全
的柴油 。
并 噻 吩都 比较 容 易 脱 除 ； 深 度 脱 硫 时 ， 脱 除 在 要 二 苯并 噻 吩和 ４一烷 基 二 苯并 噻 吩 ， 度 明显 大 难
一
些 ； 超深 度 脱 硫 时 ， 脱 除 ６一烷 基 二 苯 并 在 要
我 国在 ２ ０ ０ ３年 颁 布并 实 施 了车用 柴油 推 荐 性 国家标 准 Ｇ ／ １ １７— ０ ３ 其 中对 硫含 量 指 Ｂ Ｔ ９４ ２ ０ ， 标 规定为不 大 于 ５０ Ｉ ／ 。２ ０ ０ ｇ ｇ ０ ８年 １月 和 ２０ ￣ ０８
欧洲 各 国也 采取 了降低 柴油 硫含 量 的行 动 ，
２０ ０６年 ， 有 品种 柴油其 硫含量 指标 要求低 于 ５ 所 Ｏ Ｉ／， ￣ ｇ要求 ２０ 时低 于 １ ｇｇ ｇ ０９年 ０Ｉ ／ 。一 些 欧洲 国 ￣ 家通过税 收优 惠政 策鼓励 企 业 尽早 生 产 １ ｇｇ ０Ｉ ／ ￣
１ ｇ ｇ以下 。 ５Ｉ ／ ￣
原油 中有数 百种含 硫烃 ， 大致 可分为硫 醇类 、
二硫 化 物类 、 吩类 ， 些含硫 烃类 随着原 油 的加 噻 这
工 过程分 布于 各馏分 油 中。汽油 中的含硫 烃类 以
年 ６月 １日起 执 行 超低 硫 柴 油 的法 规 ， 求 到达 要 终端消 费者手 里 的柴 油 至 少有 ８％ 其 硫 含 量 要 ０ 低于 １ ｇｇ２０ ５Ｉ ／ ；０７—２ １ ， 车用 柴油 的硫 含 ￣ ０２年 非 量将分 阶段地 由当前 的几 千 Ｉ ／ 降 低Ｎ １ ｇｇ ￣ ｇ ｇ ５Ｉ ／ ￣ 以下 。到 ２ １ ００年 ， 部 车 用 柴 油 硫 含 量 降低 到 全
的柴油 。
并 噻 吩都 比较 容 易 脱 除 ； 深 度 脱 硫 时 ， 脱 除 在 要 二 苯并 噻 吩和 ４一烷 基 二 苯并 噻 吩 ， 度 明显 大 难
一
些 ； 超深 度 脱 硫 时 ， 脱 除 ６一烷 基 二 苯 并 在 要
我 国在 ２ ０ ０ ３年 颁 布并 实 施 了车用 柴油 推 荐 性 国家标 准 Ｇ ／ １ １７— ０ ３ 其 中对 硫含 量 指 Ｂ Ｔ ９４ ２ ０ ， 标 规定为不 大 于 ５０ Ｉ ／ 。２ ０ ０ ｇ ｇ ０ ８年 １月 和 ２０ ￣ ０８
欧洲 各 国也 采取 了降低 柴油 硫含 量 的行 动 ，
２０ ０６年 ， 有 品种 柴油其 硫含量 指标 要求低 于 ５ 所 Ｏ Ｉ／， ￣ ｇ要求 ２０ 时低 于 １ ｇｇ ｇ ０９年 ０Ｉ ／ 。一 些 欧洲 国 ￣ 家通过税 收优 惠政 策鼓励 企 业 尽早 生 产 １ ｇｇ ０Ｉ ／ ￣
１ ｇ ｇ以下 。 ５Ｉ ／ ￣
原油 中有数 百种含 硫烃 ， 大致 可分为硫 醇类 、
二硫 化 物类 、 吩类 ， 些含硫 烃类 随着原 油 的加 噻 这
工 过程分 布于 各馏分 油 中。汽油 中的含硫 烃类 以
油品非加氢脱硫工艺技术研究
油品非加氢脱硫工艺技术研究摘要：含硫化合物对石油加工及其产品应用的危害是多方面的，限制油品中的硫含量对人类生存环境具有重大意义。
文中简单介绍了吸附技术、萃取技术、膜分离技术、络合技术、烷基化技术、氧化脱硫等工艺特点。
非加氢脱硫具有投资成本低，操作简单等优点，是一类具有发展前景的脱硫工艺。
关键词：油品脱硫非加氢一、油品脱硫的意义原油中的硫化物是对石油加工过程及其产品影响最大的非烃组分，限制油品中的硫含量对人类生存环境具有重大意义。
2013年12月18日，国标委发布实施第五阶段《车用汽油》标准，即“国五”汽油标准。
此标准的发布实施，也意味着我国车用汽油将有一个新的提升。
自2014年1月1日起，“国三”标准将废止；2018年1月1日起，现行“国四”标准将废止，全国将统一实行“国五”标准。
2012年5月31日起，北京就已实行京Ⅴ汽油标准，其中规定硫含量不超过10ppm。
为此生产低硫含量的清洁油品已成为当务之急。
二、非加氢脱硫工艺方法非加氢脱硫技术，可以使在加氢条件下很难脱除的噻吩类硫化物如苯并噻吩、二苯并噻吩等组分在较温和的条件下脱除，不需要氢气，从而降低操作成本。
从整体上来说，油品非加氢脱硫技术主要有以下几种。
2.1 吸附技术吸附脱硫的基本原理是使用吸附性能较好且可再生的固体吸附剂，通过吸附作用对油品中的含硫化合物进行选择性吸附，从而降低油品中的硫含量。
迄今为止，国内外已经开发出的典型吸附脱硫工艺技术有：IR-V AD工艺[1]，S-Zorb[2]工艺。
IR-V AD技术采用多级吸附方式，用氧化铝基选择性固体吸附剂处理液态烃。
在吸附过程中，吸附剂在移动床中逆流与液体烃接触，吸附剂可循环使用。
该技术能有效的脱除液体烃中的杂原子，特别是硫、氧、氮的化合物，脱硫率在90%以上。
Phillips石油公司的S-Zorb脱硫吸附剂将锌和其他金属载于一种专利技术制备的载体上。
载体组分主要是氧化锌、二氧化硅、氧化铝，金属组分可为Co和Ni或者Ni和Cu。
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０ 前 言
目前 ， 在一 些大 中城市 ， 汽车尾气 已成 为主要 的 大气 污染 源 ， 因此 各 国纷纷 提 出 了更 高 的 油 品质 量
要 求势 必会 对操 作 条件 和 设备 提 出更 高 的要 求 ， 操 作 费用也将 大 幅增 加 。 因此 ， 多公 司和 研究机 构投 许
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（ 国石 油大学 （ 中 华东 ） 重质 油 国家重 点实 验室 ， 山东东 营 ２ ７６ ） ５ ０ １
摘要： 日益 严格 的环 保 法规 要 求轻 质 油品低硫 化 ， 氢脱 硫技 术 虽可 大幅度 降低 油品 硫含 量 ， 很 难 满足 目 加 但
前 环保 法规 的要 求 。本 文综述 了吸 附、 生物 和氧化 等 高效 、 经济 、 环保 的非加 氢脱硫技 术 ， 通过 单独或 几种 方
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法的联合 ， 可使 硫 含 量 满 足 环 保 法 规 的 要 求 。 关 键 词 ： 质 油 ；非 加 氢 脱 硫 ；吸 附 ；生物 ；氧 化 轻
中图分 类号 ： Ｔ ２ ． ３ Ｑ５ ２ ６
文献 标识 码 ： Ａ
ＰＲｏＧＲＥＳ Ｎ ｏＮ — Ｈ Ｙ ＤＲｏＤＥＳ ＳＩ Ｎ ＵＬＦＵＲＩ ＺＡＴＩ Ｎ Ｆ ｏ Ｏ ＬＩ Ｈ Ｔ Ｉ ＲＥＦＩ ＮＧ Ｇ ｏ Ｌ ＮＩ
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收 藕 日期 ： ０ ６ ０ － １ ２０— ２ ４
吸 附脱 硫
吸 附脱硫 是根据 多 种 吸附 剂 ， 特别 是 各种 分 子
筛和 复 合 氧化 物 能选 择 性 地 吸 附一 系 列 含 硫 化合
作 者 简 介 ； 艳 妹 （ ９０ ）女 ， 理 工程 师 ， 士 研 究 生 在读 ； — ｉ ｙ ｎｈ ｌ ２ ＠ｙ ｈｏ ｃ ｍ．Ｆ 张 １８一 ， 助 硕 Ｅ ｍａｌ ａ ｓｕ １ ６ ａ ｏ ．ｏ ｃ ； Ｉ
入 了大 量 的人 力物 力研 究 相应 的替代 技 术 ， 吸附 如 脱硫 、 生物脱 硫 和氧化脱 硫等 。
标准 ， 一 步 限制 油 品中的硫含 量 、 烃含 量和苯 含 进 烯 量。 由于轻 质油 品加氢脱 硫工 艺操作 条件苛 刻 ， 资 投 费用 高 ， 术 难 度 大 ， 源也 是 一 个 难 以解 决 的 问 技 氢 题 。如果采 用传 统加 氢工艺满 足环保 法规 低硫化 的
维普资讯
炭
素 Biblioteka ＣＡＲＢ ＯＮ ２０ ０ ６年第 ３期 总第 １ ７ ２ 期
文章编 号 ：０ １ ９ ８ ２ ０ ） ３ ０ ２ － ０ １ ０ —８ ４ （０ ６ ０ － ０ ４ ５
轻质 油 品非加 氢脱 硫 技 术研 究进 展
张艳 姝 ， 经 堂 郑