多环芳烃在低氧沉积物环境中的分布状况
珠江三角洲河流和珠江口表层沉积物中有机污染物研究--多环芳烃和有机氯农药的分布及特征
文章编号：0253-2468（2000）-02-0192-06中图分类号：X 131.2文献标识码：A珠江三角洲河流和珠江口表层沉积物中有机污染物研究———多环芳烃和有机氯农药的分布及特征麦碧娴1，林峥1，张干1，盛国英2，闵育顺1，傅家谟2（1.中科院广州地球化学研究所，广东省环境资源利用与保护重点实验室，广州510640；2.中科院广州地球化学研究所有机地球化学重点实验室）摘要：参照美国EPA 8000系列方法及质量保证和质量控制，对珠江三角洲河流和珠江口的表层沉积物中多环芳烃（PA~s ）和有机氯农药进行了分析.结果表明，珠江广州河段及澳门内港的PA~s 和有机氯农药含量最高；进入狮子洋水道后，污染物的含量显著减少；珠江口西岸污染物的含量高于东岸；西江表层沉积物中优控PA~s 的含量相对较高.对多环芳烃的来源也作了初步探讨.关键词：多环芳烃（PA~s ）；有机氯农药；表层沉积物；珠江三角洲.O r g anic conta m i nants i n surf ace sedi m ents from rivers of t he pearlR iver d elta and e st uar y ———The distri butions and characteristics of pAh s and or g anochlori ne p estici desM A I B i x ian 1，L I N Zhen g 1，Z~ANG G an 1，s~ENG G uo y i n g 2，M I N Y ushun 1，FU jia m o 2（1.G uan g -don g K e y L aborator y o f Environ m ent P ro tection and r esources U tilization ，Institute o f G eoche m istr y ，C h i nese A cade m y o f s cience ，G uan g zhou 510640；2.s tate K e y L aborator y o f o r g an ic G eoche m istr y ，Institute o f G eoch m istr y ，C h i nese A cade m y o f s cience ）Abstract ：t he concentrations o f p o l y c y clic arom atic h y drocarbons （PA~s ）and or g anoch lo ri ne p esticides i n surface sed i-m ents fromrivers o f the P earl r iver d e lta and E stuar y w ere m easured ，based on U sEPA 8000m ethods and under C ualit y assurance and C ualit y contro l （O A／AC ）.t he surface sed i m ents fromthe G uan g zhou channe l and i ns i de M acao harbo r contai ned the h i g hest concentration o f PA~s and o r g anoch lo ri ne p estici des.t he concentrations o f conta m i nants w ere decreas i n g obv ious l y after flow i n g i nto the Zh izi o cean.t he surface sed i m ents fromthe w estern s ites i n the P earl r iver E stuar y w ere conta m i nated m uch h i g her than tho se fromthe eastern s ites.t he surface sed i m ents fromthe W est r iver contai ned re lative l y e levated concentrations o f p rio rit y PA~s.t he sources o f PA~s i n surface sed i m ents w ere also d iscussed p re li m i naril y .K e y w ords ：p o l y c y clic arom atic h y drocarbons （PA~s ）；or g anoch lori ne p estici des ；surface sed i m ents ；the P earl r iver d e lta 收稿日期：1998-09-07；修订日期：1999-05-10基金项目：国家自然科学基金项目（49632060和49872092）；广东省自然科学基金项目（970575）作者简介：麦碧娴（1966—），女，副研究员水环境中的多环芳烃（PA~s ）和有机氯农药等疏水性有机污染物主要吸附于悬浮颗粒中，沉积物被认为是它们的主要环境归宿之一［1，2］.近十年珠江三角洲地区工农业迅速发展，人口增加，环境质量日趋恶化［3，4］.该区河网纵横、雨量丰沛，各种来源的污染物质通过地表径流和大气干湿沉降等方式进入珠江河系及珠江口.对该区河流和河口沉积物中重金属研究已较多［5］，但对有机污染物的研究较少.笔者参照UsEPA 8000系列方法及质量保证和质量控制，对珠江三角洲河流和珠江口的表层沉积物中的PA~s 和含氯农药进行了定量分析，研究污染物的分布特征，并根据PA~s 的组成及参数对其来源作了初步探讨.第20卷第2期2000年3月环境科学学报ACtA sC I ENt I AE C I rCUM stANt I AEV o l .20，N o.2M ar .，!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!2000!实验部分1.1样品处理及分析表层沉积物样品（约20c m ）用掘式采样器采自珠江广州河段、狮子洋、西江及珠江口伶仃洋和澳门河口（图1），时间为1997年3月，样品采集后冷冻（-20C ）保存至分析.图!采样位置图F i g .1S a m p li n g S iteS i n t he Pearl r iver D e lta and E Stlar y样品冷冻干燥后研磨，15g 样品加入回收率指示物标样，二氯甲烷索氏提取72h .提取液浓缩后，过硅胶／氧化铝（211）层析柱，15mL 正己烷淋洗烷烃，5mL 正己烷和70mL 二氯甲烷／正己烷（317）淋洗芳烃和有机氯农药.洗脱液浓缩至0.4mL ，加入内标进行GC -M SD 和GC -ECD 分析.使用内标法和多点校正曲线定量对多环芳烃和有机氯农药进行定量分析［6］.1.2质量保证和质量控制包括方法空白、加标空白、基质加标、基质加标平行样和样品平行样等［6］，并用指示物监测样品的制备和基质的影响，指示物的回收率为4，4-二氯联苯：84%—127%，萘-d 8：45%—60%，二氢苊-d 10：73%—88%，菲-d 10：86%—104%，-d 12：86%—107%，-d 12：87%—105%.目标化合物的定量结果经回收率校正."结果与讨论2.1珠江三角洲河流表层沉积物中有机氯农药的分布特征表1列出了珠江三角洲河流沉积物中有机氯农药的结果.所有样品中的农药分布特征为珠江广州河段!狮子洋!西江.我国在1983年已禁止生产和使用DDT 和六六六［7］，表层沉积物中有机氯农药主要来自土壤中的残留农药.DDT 在厌氧条件下通过土壤微生物作用转化为DDD ，在需氧条件下则转化成DDE ，受DDT 污染的土壤经长期风化后，（DDE +DDD ）／DDT 比值均大于1［8］.研究地区样品中该比值接近或大于1（0.9—3.60），但小于发达国家的样品（!10）［9］.2.2珠江三角洲地区河流表层沉积物中多环芳烃（PAH S ）的分布及来源初探PAH S 的分析结果列于表2.从中看出，ZB 01样中的PAH S 含量最高，污染来源主要是工业废水的排放.各区分布情况为：总PAH S 含量广州河段最高，狮子洋与西江接近，优控PAH S 含量广州河段最高，西江次之，狮子洋相对较低.广州河段和狮子洋同属珠江正干水系，来自上游广州河段的污染物通过狮子洋进入珠江口，但下游PAH S 含量比上游低2—3倍，这一方面与低分子量的PAH S （如萘、苊和苊烯等）在迁移、扩散和沉积过程中易于发生降解和脱附有关，但沉积物中2—3环PAH S 的相对含量没有明显减少（表2）；另一方面狮子洋同时接受广州河段和东江北干流的径流.东江水体质量较好，输出的河水将对狮子洋的污染物产生稀释.西江沉积物中优控PAH S 的含量高于狮子洋，部分样品与广州河段相当，可能与九江、江门和中山等城市工业的兴起有关.3912期麦碧娴等：珠江三角洲河流和珠江口表层沉积物中有机污染物研究表!珠江三角洲地区河流表层沉积物中有机氯农药的含量（H g／k g，（干重））及组成T ab le1C oncentrations and com p os itions o f or g anoch lori ne p estici des i n surf ace sed i m ents fromrivers of t he Pearl R iver D e lta采样位置珠江广州河段芳村码头石基鱼轮厂员村狮子洋莲花山莲花山东莞沙田西江中山神湾江门百顷江门北街江门南安样品编号ZB01ZB02ZB03ZB04ZB05ZB06ZB14ZB15ZB16ZB17有机氯农药总量118.4057.18157.7670.7056.1935.6928.3430.7311.8835.28六六六总量13.08 4.4517.04 3.23 2.30 2.19 2.71 3.66 1.18 3.99 G-六六六8.01 3.87 6.69 1.81 1.890.700.600.470.360.58 B-六六六nd!nd nd nd nd0.86 1.67 2.430.52 2.51 S-六六六0.880.58 1.460.530.410.290.270.350.300.46Y-六六六 4.19nd 3.950.88nd0.340.170.41nd0.45DDT s总量73.0035.1390.9940.3933.8922.938.949.27 4.9416.604，4’-DDT26.688.4844.1315.907.37 6.78 3.09 2.54 1.488.742，4’-DDT nd nd nd nd nd nd nd nd nd nd4，4’-DDD20.5910.7913.0115.8913.02 6.32 1.78 3.09 1.70 3.272，4’-DDD13.35 6.6312.63 1.467.08 5.14 1.94nd nd 1.304，4’-DDE9.03 6.7616.54 5.00 4.67 3.18 1.06 1.920.92 1.852，4’-DDE 3.34 2.46 4.69 2.13 1.75 1.50 1.07 1.720.85 1.44（DDE+DDD）／DDT 1.74 3.14 1.06 1.54 3.60 2.38 1.89 2.65 2.340.90其它含氯农药总量32.3117.6149.7227.0920.0110.5716.6817.79 5.7614.69艾氏剂0.13nd nd nd nd nd 3.45 4.05 4.15 5.11狄氏剂0.42nd 1.540.580.61nd0.230.730.400.77异狄氏剂nd 1.067.40 2.67 2.050.990.59 1.310.85 1.14硫丹H0.440.30nd nd0.500.34nd nd nd nd 异狄氏剂醛nd nd nd nd0.25nd nd0.890.260.53硫丹硫酸盐20.59 2.89 5.31 3.37 2.51 1.48nd 1.43nd nd硫丹I 1.58 4.887.40 2.58 2.33 1.42nd nd nd nd七氯nd nd0.29nd nd nd nd nd0.010.07七氯环氧化物nd nd nd nd nd nd nd nd0.09nd甲氧滴滴涕9.158.4727.7717.8911.76 6.3412.429.37nd7.07 nd：未检出表"珠江三角地区河流表层沉积物中多环芳烃（PAH s）的含量（H g／k g，（干重））T ab le2C oncentrations o f PAH s i n surf ace sed i m ents fromrivers of t he Pearl R iver D e lta采样位置珠江广州河段芳村码头石基鱼轮厂员村狮子洋莲花山莲花山东莞沙田西江中山神湾江门百顷江门北街江门南安样品编号ZB01ZB02ZB03ZB04ZB05ZB06ZB14ZB15ZB16ZB17多环芳烃总量!!21329.04836.77306.32186.82789.41460.22748.92568.31167.42518.4 16种优控PAH s总量10810.51433.62432.3597.4854.1408.01570.31588.5708.91560.7萘608.89108.40213.4960.4256.8037.84164.6593.6618.2474.26苊92.3511.2928.9916.7818.93nd!26.3218.40nd7.49苊烯237.4722.5857.9816.7818.93nd 4.39nd nd7.49芴474.9367.75260.9350.3575.7426.4926.3245.9936.4944.93菲1460.61203.25357.5787.15104.9352.9896.1395.8429.8998.66蒽442.8933.8838.6611.6211.04 5.30 2.83 2.99nd 3.18荧蒽1319.26130.08181.0539.2747.9421.1961.0769.5412.7761.11芘1076.52205.96197.0348.3462.0423.8476.3428.3310.2212.73苯并（a）蒽654.3592.1495.8527.1931.0215.8915.277.737.667.64807.39168.02197.0327.1973.3239.7461.0766.9728.1061.11苯并（b）荧蒽828.50119.24260.9361.24104.9345.31345.33386.35127.71345.55苯并（k）荧蒽585.7592.14328.2640.8366.2731.37254.45257.57164.20272.80苯并（a）芘707.1275.88101.0040.8360.7534.8618.18331.16145.96345.55茚并（1，2，3-cd）芘585.7543.3625.2528.5838.6634.86145.4091.9954.73145.49二苯并（a，h）蒽374.6759.6216.838.1733.13 3.4990.8873.5918.2472.75苯并（g h i）554.09nd71.5432.6649.7034.86181.7518.4054.73nd2-3环PAH s含量（%）30.6831.1939.3740.6933.5330.0520.4216.1711.9415.124-6环PAH s含量（%）69.3268.8160.6359.3166.4769.9579.5883.8388.0684.88 !nd：未检出；!!多环芳烃总量包括母体多环芳烃、烷基化多环芳烃和含硫、含氧杂环芳烃等共102种芳烃化合物的总量.491环境科学学报20卷PAH s 除自然成因外，主要来自化石燃料和木材等在使用过程中的泄漏、不完全燃烧产物的排放等.一般认为，油类污染的PAH s 以烷基化多环芳烃为主，而不完全燃烧的PAH s 则以母体多环芳烃为主［10］.本研究样品中共检出102种PAH s ，包括有分子量为128-302的母体多环芳烃、二苯并噻吩、苯并（萘并）噻吩、二苯并呋喃、苯并（萘并）呋喃、C 1—C 3烷基萘，C 1—C 3烷基菲（蒽）、C 1—C 2烷基荧蒽（芘）、C 1烷基和C 1烷基二苯并噻吩等.珠江广州河段ZB 01样烷基化比值!1，说明来源于不完全燃烧的PAH s 高于油类来源的PAH s ；而其它地区（ZB 02—ZB 06）均"1，说明与油类污染为主.这与ZB 01样位于广州老工业区，区内有焦化厂燃烧的PAH s 有关，而ZB 02和ZB 03号样靠近石油化工厂及港口，与化工厂的石油污染和港口船舶溢漏油有关.菲／甲基菲（P ／M P ）指数也说明这点（表3）.表!珠江三角洲地区河流表层沉积物及文献中典型污染源的多环芳烃分子标志物参数T ab le 3M o lecular m arker i nd ices o f PAH s i n surf ace sed i m ents fromrivers o f t he Pearl r iver d e lta and m aterials re p resentative o f p oss i b le ori g i ns o f PAHs fromref erences 本研究沉积物样品典型污染源样品样品编号ZB 01ZB 02ZB 03ZB 04ZB 05ZB 06ZB 14ZB 15ZB 16ZB 17采样位置珠江广州河段芳村码头石基鱼轮员村狮子洋莲花山莲花山东莞沙田西江中山神湾江门百顷江门北街江门南安广州气溶胶［13］原油［1］汽油燃烧［17］煤燃烧［16］木材燃烧［16］旧润滑油［17］烷基化比值#0.64 2.13 2.17 1.73 1.96 1.920.900.97 1.21 1.23------------菲／甲基菲 1.050.200.250.380.300.400.83 1.030.580.79------------荧蒽／芘 1.230.630.920.810.770.890.802.451.254.800.91-0.60-0.601401--1.520.9菲／蒽3.306.009.257.509.5010.0034.0032.00##31.00##"50--!338苯并［a ］蒽／（+苯并菲）0.750.550.470.380.260.400.250.080.270.080.35-0.24-0.28!10.93--0.860.40#烷基化比值是指烷基多环芳烃与其母核多环芳烃含量之比值；##蒽的含量低于检测限菲／蒽（P ／A ）、荧蒽／芘（FL ／PY ）及苯并［a ］蒽／（+苯并菲）［B Z ［a ］A ／（Chr +T ri ）］等分子标志物指数也用于判断PAH s 来源（表3）.受油类污染的河流沉积物中FL ／PY 为0.8—0.9、B Z ［a ］A ／（Chr +T ri ）为0.2—0.4和P ／A 为4.4—7.9［11］，说明ZB 02—ZB 06号样中以油类污染为主.广州气溶胶和水体中FL ／PY 与沉积物中的比值相近［12，13］，可能表明大气气溶胶的干湿沉降对该区水体及沉积物中PAH s 的贡献.西江河流沉积物中P ／A 比较大、FL ／PY 较高、B Z ［a ］A ／（Chr ／T ri ）较少.由于蒽、芘和苯并（a ）蒽相对于菲、荧蒽和来说，易于光化学反应［14，15］，在大气中经过远距离迁移后沉降下来的颗粒物其P ／A 比值可由近源的3—4变成10—30［16］.西江沉积物中PAH s 除来自附近地表径流、工业、生活废水的排放外，大部分燃烧来源的PAH s 可能来自经过长距离迁移“风化”后的大气颗粒物的干湿沉降.该区母体多环芳烃以5—6环PAH s 为主（表2），也说明燃烧来源（吸附于大气颗粒物中）的PAH s ，经过长距离迁移后，易于降解的低环数PAH s 的含量减少.2.3珠江口表层沉积物中有机污染物的特征珠江口表层沉积物中有机污染物分析结果列于表4.位于澳门内港的沉积物（ZB 13）中有机氯农药优控PAH s 的含量是本次研究的最高值.这可能与该点位于澳门一个大的排污渠下游有关.分布特征是位于珠江口以西沿岸的样品（ZB 07、ZB 10、ZB 11和ZB 12）中有机污染物的含量高于口外（ZB 09）和口东岩（ZB 08）样品.这一方面与口西岸受珠江三角洲水系径流的影5912期麦碧娴等：珠江三角洲河流和珠江口表层沉积物中有机污染物研究响，也受水动力条件影响，在逆时针方向的科氏力和常年盛行偏东风的作用下，珠江口的海流是一支常年西南沿岸密度流［5］，沉积作用和三角洲的增长主要集中于口西海区.表!珠江口表层沉积物中有机污染物的含量（!g ／k g ，干重）T ab le 4C oncentrations （!g ／k g ，dr y W t ）o f or g an ic conta m i nants i n surf ace sed i m ents fromt he Pearl r iver estuar y 采样位置伶仃洋万顷沙深圳湾内伶仃岛淇澳珠海九洲洋澳门南环湾澳门内港样品编号ZB 07ZB 08ZB 09ZB 10ZB 11ZB 12ZB 13农药总量17.755.6317.6322.3220.37129.431658.18六六六总量 1.600.14 1.45 2.64 1.65 2.36 2.85滴滴涕总量10.17 2.6012.3110.0010.63115.611628.81其它含氯农药总量 5.98 2.89 3.879.688.0911.4626.52多环芳烃总量!!2284.10323.07995.761959.962372.162349.0614811.5416种优控PAH s 总量599.68156.32330.55732.961005.91996119219.78萘55.7710.7732.8140.2243.7243.2950.15苊10.84nd nd nd 43.7243.29 3.58苊烯nd !nd nd nd nd nd 7.16芴54.22nd 15.4465.3687.4386.5832.24菲109.3011.2460.1565.3665.5764.94136.69蒽10.41nd 5.47 5.45 5.46 5.4120.63荧蒽33.83 5.5020.4121.2825.6625.41247.58芘26.02 5.5023.3318.2414.2614.12221.79苯并（a ）蒽23.42 5.5014.589.128.558.47162.4862.4611.0035.0039.5237.0636.70232.11苯并（b ）荧蒽54.6522.4828.87130.72206.09204.081786.87苯并（k ）荧蒽31.2322.4818.3765.36131.15129.871326.33苯并（a ）芘31.2311.2418.3743.5774.9474.211492.12茚并（1，2，3-cd ）芘33.8322.4821.0087.15112.41111.321326.33二苯并（a ，h ）蒽26.02 5.6210.5043.5756.2155.66957.91苯并（g h i ）36.4322.4826.2598.0493.6892.761215.812-3环PAH s 含量（%）40.1114.0834.4524.0724.4524.452.72!，!!：同表1图"多环芳烃组分三角图（1，2，…17分别代表样品编号ZB 01，ZB 02，…ZB 17）F i g .2T rili near p o lt of PAH P ro p ortions i n surf ace sed i m ents from t he Pearl r iver d e lta and e stuar y从母体多环芳烃的分布特征（图2）来看，位于万顷沙的ZB 07样与内伶仃岛的ZB 09样中的PAH s 组成与珠江（ZB 01—ZB 06）样品相似.而位于西南岸的样品（ZB 10，ZB 11和ZB 12）在图中的位置靠近西江的样品（ZB 14—ZB 17），但其2—3环多环芳烃含量略高，说明该区污染物除来自西江径流外，还有其它水系径流的影响.#结论1.珠江三角洲河流表层沉积物中有机氯农药的分布特征为：珠江广691环境科学学报20卷州河段含量最高，狮子洋次之，西江最小.2.表层沉积物中检出了共102种多环芳烃化合物（PAH s ），珠江广州河段具最高的PAH s含量，进入狮子洋水道后，含量显著下降.西江沉积物中优控PAH s 的含量，与广州河段相当.3.广州河段老工业区（芳村）附近是不完全燃烧的PAH s 为主，其它地区以油类污染为主，西江燃烧来源的PAH s 主要来自大气颗粒物的干湿沉降.4.珠江口表层沉积物研究表明：澳门内港的样品具有最高的PAH s 和DDT s 含量，珠江口西岸含量大于东岸.组分分布表明，位于万顷沙及内伶仃岛的沉积物中PAH s 主要来自珠江正干，而位于西南岸的沉积物中的PAH s 除来自西江外，还有其它水系径流的输入.致谢：感谢美国南加洲海岸水环境研究所（S out hern C alif orn ia C oastal R esearch P ro j ect ，7171F enW ich L ane ，W est m i nster ，CA 92683，U SA ）Edd y Y.Zen g 博士提供部分标准物质.参考文献：［1］王连生.有机污染物化学［M ］.北京：科学出版社.1990［2］金相灿.沉积物中的有机污染物［M ］.北京：科学出版社.1991［3］傅家谟，盛国英，成玉.粤港澳地区大气环境中有机污染物特征与污染源追踪的初步研究［J ］.气候与环境研究，1997，1：16—22［4］YANG Y anhon g ，SHENG G uo y i n g ，FU Jia m o e t a l .O r g anoch lori nated com p ound i n W aters o f t he Pearl R iver D e lta R e g ion［J ］.Environ m ental M on itori n g and A ssess m ent ，1997，44：569—575［5］陈静生，周家义.中国水环境重金属研究［M ］.北京：中国环境科学出版社.1992［6］林峥，麦碧娴，张干，等.沉积物中多环芳烃和有机氯农药定量分析的质量保征和质量控制［J ］.环境化学，1999，18（2）：115—121［7］华小梅，单正军.我国农药的生产使用状况及其污染环境因子分析［J ］.环境科学进展，1996，4（2）：33—45［8］H itch R K ，D a y H P.U nusual p ers istence o f DDTi n som e W estern U SA so ils ［J ］.B ull environ C onta m T ox ico l ，1992，48：295—264［9］Perira W E ，D om a g alski J L ，H 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《2024年长三角地区多环芳烃分布特征、来源与风险评估》范文
《长三角地区多环芳烃分布特征、来源与风险评估》篇一一、引言长三角地区作为我国经济最活跃、城市群最密集的区域之一，其环境质量对于我国整体发展具有重要影响。
多环芳烃（PAHs）作为常见的环境污染物，其分布特征、来源与风险评估研究对于长三角地区的环境保护与治理至关重要。
本文将通过实地监测、数据分析和模型模拟等方法，深入探讨长三角地区多环芳烃的分布特征、主要来源及风险评估。
二、多环芳烃的分布特征1. 空间分布通过对长三角地区多个城市和区域的空气、水体和土壤样品进行采集和分析，我们发现多环芳烃在空间分布上呈现出一定的规律性。
其中，工业区和交通枢纽附近的浓度较高，而郊区及农村地区相对较低。
同时，水体和土壤中的多环芳烃浓度也呈现出明显的地域差异。
2. 时间变化时间变化上，多环芳烃的浓度受到季节、气象条件等多种因素的影响。
通常在秋冬季节，由于大气稳定性增强，多环芳烃的浓度相对较高。
而雨季和风季则有助于多环芳烃的扩散和稀释。
三、多环芳烃的来源分析1. 工业排放工业生产过程中的石油化工、钢铁冶炼、电力生产等行业是长三角地区多环芳烃的主要来源之一。
这些行业在生产过程中会排放大量的多环芳烃，对环境造成污染。
2. 交通排放交通排放也是多环芳烃的重要来源之一。
汽车尾气、柴油机排放等都会释放多环芳烃。
随着长三角地区交通网络的不断完善，交通排放对多环芳烃的贡献日益显著。
3. 其他来源此外，生物质燃烧、生活垃圾焚烧等也是多环芳烃的来源之一。
这些活动虽然对多环芳烃的贡献相对较小，但也不容忽视。
四、风险评估根据对长三角地区多环芳烃的分布特征和来源分析，我们进行了风险评估。
评估结果表明，长三角地区部分工业区和交通枢纽的多环芳烃浓度较高，存在一定的环境风险。
尤其是对于儿童、老人等敏感人群，长期暴露于多环芳烃环境中可能对其健康造成不良影响。
因此，加强长三角地区的多环芳烃污染治理和风险防控具有重要意义。
五、结论与建议通过对长三角地区多环芳烃的分布特征、来源及风险评估研究，我们得出以下结论：1. 长三角地区多环芳烃的分布受到地域、气象等多种因素的影响，呈现出一定的规律性。
松花江吉林市段江水与沉积物中多环芳烃的分布、来源和生态风险
松花江吉林市段江水与沉积物中多环芳烃的分布、来源和生态风险陈思;葛睿;王鹏;许云竹;李仁声;花修艺;郭志勇;梁大鹏;董德明【摘要】在丰水期、枯水期和平水期分别采集松花江吉林市段的江水和沉积物样品,先用气相色谱-质谱联用仪(GC-MS)测定其中16种多环芳烃(PAHs)的含量,再通过比值法对各水期江水和沉积物中的PAHs进行来源识别,并分别利用商值法和风险效应值法评价江水和沉积物的生态风险.结果表明：松花江吉林市段丰水期、枯水期和平水期江水中PAHs 的质量浓度分别为0.917~3.974μg/L,0.980~3.293μg/L和0.771~4.127μg/L；丰水期和平水期沉积物中PAHs的质量比分别为1035.5~1732.0 ng/g和1188.5~1632.0 ng/g；不同水期江水中的PAHs质量浓度变化较大,沉积物中的PAHs质量比变化较小；PAHs 为石油源和燃烧源混合输入所致；江水中PAHs的生态风险较小,表层沉积物中的PAHs具有一定的生态风险.%Water samples and surface sediment samples from Jilin City section of Songhua River were collected in wet period,dry period and level period and 1 6 individual concentrations of polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs)were analyzed by gas chromatograph-mass spectrometry(GC-MS). The total mass concentrations of PAHs in the water samples in the wet period,dry period and the level period were 0.917—3.974μg/L,0.980—3.293μg/L and 0.771—4.127μg/L respectively.The total mass concentrations of PAHs in the surface sediment samples in the wet period and the level period were 1 035.5—1 732.0 ng/g and 1 188.5—1 632.0 ng/g respectively.The mass concentrations of PAHs in the water samples changed relatively large indifferent water periods but the concentrations of PAHs in the surface sediment samples were relatively stable.PAHs in the water and surface sediment in each water period originated both from the petroleum sources and the combustion sources according to the analysis by ratio method.The preliminary assessment with quotient method showed that the ecological risk of PAHs in water was low.The ecological risk assessment with effects range method showed that the surface sediments of this reach had certain ecological risk.【期刊名称】《吉林大学学报（理学版）》【年(卷),期】2014(000)003【总页数】8页(P623-630)【关键词】多环芳烃;分布特征;源解析;松花江;风险评价【作者】陈思;葛睿;王鹏;许云竹;李仁声;花修艺;郭志勇;梁大鹏;董德明【作者单位】吉林大学地下水资源与环境教育部重点实验室，水资源与水环境吉林省重点实验室，环境与资源学院，长春 130012;吉林大学地下水资源与环境教育部重点实验室，水资源与水环境吉林省重点实验室，环境与资源学院，长春130012;河北省质量技术监督局审查事务中心，石家庄 050000;吉林大学地下水资源与环境教育部重点实验室，水资源与水环境吉林省重点实验室，环境与资源学院，长春 130012;长春市环境监测中心站，长春 130012;吉林大学地下水资源与环境教育部重点实验室，水资源与水环境吉林省重点实验室，环境与资源学院，长春 130012;吉林大学地下水资源与环境教育部重点实验室，水资源与水环境吉林省重点实验室，环境与资源学院，长春 130012;吉林大学地下水资源与环境教育部重点实验室，水资源与水环境吉林省重点实验室，环境与资源学院，长春130012;吉林大学地下水资源与环境教育部重点实验室，水资源与水环境吉林省重点实验室，环境与资源学院，长春 130012【正文语种】中文【中图分类】X522多环芳烃（PAHs）是一种广泛存在于环境中的持久性有机污染物，对人体健康危害极大［1－2］.环境中PAHs的来源分为自然源和人为源，其中人为源是PAHs的主要来源，其成因主要有两种：1）燃烧源，即木材、煤和石油等燃料不完全燃烧；2）石油源，即石油在开采、运输、生产和使用过程中的泄漏及排污［3］.环境中的PAHs主要通过降水、降尘、地表径流和污水排放等方式进入水中［4］.由于PAHs具有低溶解性和高辛醇－水分配系数的特点，因此水中的PAHs最终富集于沉积物中［5］.文献［6－9］研究了河流、湖泊及海岸带等水体中PAHs分布特征及来源，但研究多集中于对沉积物中PAHs的赋存特征及来源的分析上，而对不同水期上覆水和沉积物中的PAHs研究较少.吉林省吉林市位于松花江上游，市内分布着农副食品加工、原油加工及石油产品制造、化学原料及化学品制造和热力生产及供应等工业企业［10］.本文研究松花江吉林市段江水和表层沉积物中16种优先控制的PAHs含量、分布特征及主要来源，并对其生态风险进行评估.1 材料与方法1.1 样品的采集与处理在松花江吉林市段的丰满大桥（S1）、临江门大桥（S2）、松花江铁路桥（S3）、清源桥（S4）、松江大桥（S5）、哈龙桥（S6）、九站高速桥（S7）、南兰渡口（S8）和白旗渡口（S9）9个江水采样点，以及龙潭川（N1）、松江大桥（N2）、哈达湾（N3）和白旗渡口（N4）4个沉积物采样点分别于2009年8月（丰水期）、2010年1月（枯水期）和2010年6月（平水期）采集样品（2010年1月松花江处于冰封期，无法进行沉积物采样），采样点分布列于表1.表1 松花江吉林市段采样点分布Table 1 Sampling sites in the Jilin City section of Songhua River来源采样点位坐标江水丰满大桥（S1）N43°43′43.74″，E126°40′42.42″临江门大桥（S2）N43°49′37.02″，E126°31′58.56″松花江铁路桥（S3）N43°51′14.82″，E126°35′33.00″清源桥（S4）N43°53′17.4″，E126°34′56.28″松江大桥（S5）N43°53′23.22″，E126°34′7.92″哈龙桥（S6）N43°53′31.74″，E126°32′52.74″九站高速桥（S7）N43°56′0.60″，E126°28′18.54″南兰渡口（S8）N43°59′26.46″，E126°28′49.26″白旗渡口（S9）N44°23′21.96″，E126°28′26.10″沉积物龙潭川（N1）N43°53′2.28″，E126°35′44.70″松江大桥（N2）N43°53′28.02″，E126°33′46.02″哈达湾（N3）N43°55′49.74″，E126°28′59.52″白旗渡口（N4）N44°23′21.96″，E126°28′26.10″用采水器采集江水表层（0.3～0.5m）水样2.5L，装于棕色玻璃瓶中；用抓斗式采泥器采集江底表层沉积物1kg，装于棕色广口瓶中.每个采样点的水样和沉积物样品均采集平行样.在采样过程中携带2.5L空白水样2瓶，作为运输空白.将收集的样品放置于实验室4℃冰箱中避光保存.江水样品预处理：将1L水样置于2L分液漏斗中，加入60mL二氯甲烷，振摇5min，静置分层，收集有机相.重复萃取3次，合并有机相.加入适量无水硫酸钠脱水，旋蒸浓缩至1mL，待测.沉积物样品预处理：取适量的沉积物样品经冷冻干燥、研磨、过筛和混匀后，包于锡箔纸中冷藏保存备用.将5g沉积物样品与无水硫酸钠混匀，置于100mL具塞比色管中，加入V（正己烷）∶V（二氯甲烷）＝1的混合液20mL，并加入0.5g铜片脱硫，密封，超声萃取20min后静置0.5h，收集上清液.重复超声萃取2次，合并上清液，旋蒸浓缩至约1mL.将浓缩液过硅胶／氧化铝层析柱，用适量正己烷淋洗并弃去.用V（二氯甲烷）∶V（正己烷）＝3∶7的混合液50mL作为洗脱液淋洗层析柱，收集洗脱液，再次浓缩至1mL，待测.1.2 PAHs的分析测试采用Auto System XL／Turbo Mass型气相色谱－质谱联用仪（GC－MS，美国Perkin Elmer公司）测定水样和沉积物中16种PAHs（萘、二氢苊、苊、芴、菲、蒽、荧蒽、芘、苯并（a）蒽、、苯并（b）荧蒽、苯并（k）荧蒽、苯并（a）芘、茚并（1，2，3－cd）芘、二苯并（a，h）蒽和苯并（ghi）苝）的质量浓度和质量比.毛细管柱：HP－5MS（美国Agilent公司19091S－433型）30.0m×250.0μm×0.25μm.气相色谱条件：进样口温度270℃，柱初始温度40℃，持续4min，以5℃／min升温至300℃，持续12min.载气为氦气，流量1mL／min，不分流进样，进样量1μL.质谱条件：电子轰击离子源模式，离子源温度270℃，接口温度270℃，电子轰击能量70eV，选择离子扫描（SIM）方式.水样中PAHs加标回收率为77.3%～85.7%，沉积物中PAHs加标回收率为78.7%～84.7%.2 结果与讨论2.1 PAHs的含量及分布特征松花江吉林市段江水和沉积物中16种PAHs的总质量浓度和总质量比分别如图1（A）所示和图1（B）所示.其中在2009年8月的9个江水采样点样品中检出13种PAHs，分别为萘、二氢苊、苊、芴、菲、蒽、荧蒽、芘、、苯并（b）荧蒽、苯并（k）荧蒽、茚并（1，2，3－cd）芘和苯并（ghi）苝，PAHs总质量浓度为0.917～3.974μg／L，平均值为2.406μg／L，单个组分质量浓度为 ND（未检出）～1.850μg／L；在2010年1月的9个江水采样点样品中检出8种PAHs，分别为萘、苊、芴、菲、芘、、苯并（b）荧蒽和苯并（k）荧蒽，PAHs总质量浓度为0.980～3.293μg／L，平均值为2.129μg／L，单个组分质量浓度为ND～1.559μg／L；在2010年6月的9个江水采样点样品中16种PAHs均被检出，PAHs总质量浓度为0.771～4.127μg／L，平均值为2.857μg／L，单个组分质量浓度为ND～2.450μg／L.图1 松花江吉林市段江水中PAHs的总质量浓度（A）和沉积物中PAHs的总质量比（B）Fig.1 Mass concentrations of PAHs in water（A）and mass ratios of PAHs in sediments（B）of the Jilin City section of Songhua River江水中PAHs的种类及总质量浓度基本为平水期＞丰水期＞枯水期.在枯水期江水中PAHs的质量浓度最小，这是由于东北地区冬季水温较低，PAHs的溶解度较小［11］和冬季地表结冰，通过地表径流进入江水中的PAHs随之减少所致.由于丰水期水量较大，对江水中的PAHs有一定稀释作用，同时丰水期的水流速度较快，加快了PAHs的迁移和转化，因此丰水期比平水期江水中PAHs的质量浓度低.S2，S6和S8点位PAHs的总质量浓度不完全符合上述规律，由于S2和S6点周围污染源较少，且丰水期江水对污染物的稀释程度较高，因此丰水期比枯水期江水中PAHs的总质量浓度低；S8点附近有工程施工，在丰水期的工作量较大，产生的污染物较多，在平水期和枯水期的工作量较少，排放的污染物也随之减少，因此该点位PAHs的总质量浓度为丰水期＞平水期＞枯水期.3个水期PAHs质量浓度的最高点均位于S3点位，这是由于S3点附近存在大量的工业企业，其排放的污水不断汇入，导致该采样点PAHs的质量浓度较高.丰水期PAHs质量浓度的最低点位于S6点位，该点位附近主要是一些机关事业单位和学校，产生的废水污染程度较低，且废水量较少，因此该采样点的PAHs质量浓度较小.枯水期和平水期的PAHs质量浓度最低点均位于S9点位，该点位附近以农田为主，其污染的主要来源为农业灌溉产生的地表径流及地下渗漏和船只在航行中发生的燃料泄漏.由于排出的污染物质量浓度均较小，因此该采样点污染较轻.江水中6种PAHs的质量浓度分布如图2所示.由图2可见：苊、芴、芘、、苯并（b）荧蒽和苯并（k）荧蒽在3个水期江水中分布规律相近；苊在S2，S6和S9点未检出，在S3和S8点质量浓度较高；芴在S4，S6和S9点未检出，在S1和S7点质量浓度较高；芘在S5和S8点质量浓度较低，在S1和S4点质量浓度较高；在S5点质量浓度较低，在S4点和S6点质量浓度较高；苯并（b）荧蒽在S1，S2，S4，S5，S6，S7和S9点均未检出，在S3和S8点质量浓度较高；苯并（k）荧蒽在S1，S2，S4，S5，S7和S9点均未检出，在S3，S6和S8点质量浓度较高.其余单个组分的PAHs在不同水期的分布规律不明显.3个水期中，除了平水期的S7和S8点外，其余各采样点的江水中均未检出苯并（a）芘，基本符合《地表水环境质量标准》的标准限值（0.002 8μg／L）［12］.但全部采样点的质量浓度，以及S3和S8采样点的苯并（b）荧蒽质量浓度、S3采用点的苯并（k）荧蒽质量浓度和S7采用点的茚并（1，2，3－cd）芘质量浓度均大于EPA《地面水水质标准》的标准限值（0.004 4μg／L）［13］.图2 松花江吉林市段江水中6种PAHs的质量浓度Fig.2 Mass concentrationsof six kinds of PAHs in the water of the Jilin City section of Songhua River在2009年8月和2010年6月的4个采样点沉积物样品中16种PAHs均被检出.其中在2009年8月的沉积物中PAHs总质量比为1 035.5～1 732.0ng／g，平均值为1 391.4ng／g，单个组分质量比为1.5～1 391.5ng／g；在2010年6月沉积物中PAHs总质量比为1 188.5～1 632.0ng／g，平均值为1 353.5ng／g，单个组分质量比为3.5～1 211.0ng／g.2个水期各采样点PAHs的质量比变化较小，均为N3＞N2＞N4＞N1.因此，污染物是长期积累的结果，不同水期对其影响较小.沉积物中的PAHs呈中间江段污染较严重，上游和下游污染较轻的趋势.这主要因为中间江段的N2和N3点附近集中分布一些大型工业企业，化工废水排放量较大，并且市中心区域居民人口密集，生活废水排放量较大，污水中的PAHs最终都富集到沉积物中；N1点由于处于江段的上游，PAHs积累较少，因此污染程度较轻；N4点处于江段的下游，远离市区，污染也较轻，与该采样点江水的污染程度相符.2个水期沉积物中16种PAHs单个组分与PAHs总质量比的分布规律基本一致，均为N3＞N2＞N4＞N1，表明沉积物的稳定性较强，可较准确地体现PAHs的污染程度.2个水期各采样点的沉积物中菲、苊和荧蒽的质量比均低于EPA《保护底栖生物沉积物质量标准》（荧蒽：3 000ng／g，苊：2 400ng／g，菲：2 400ng ／g）［14－16］.由江水和沉积物中PAHs的对比可见，沉积物中PAHs的种类和质量比均明显高于江水中PAHs的种类和质量浓度，一方面是因为江水处于流动状态，水中的污染物不断迁移和转化，另一方面是由于PAHs具有低溶解性、高疏水性和高辛醇－水分配系数［5］，易吸附于江水中的悬浮颗粒上，最终富集到江底沉积物中，并且在沉积物中保持相对稳定的状态.3个水期江水中萘的质量浓度和沉积物中萘的质量比均较高，这是由于萘的天然背景值较高［17］，以及在用煤焦油分离制取焦油萘、用石油裂解提取石油萘或用萘合成树脂、增塑剂、染料中间体和医学卫生材料等化工产品过程中［18］均会排放含萘较高的废水所致.2.2 PAHs的来源分析文献［19－22］分析了污染物中PAHs的来源，本文选择荧蒽／［荧蒽＋芘］（FluA／（FluA＋Pyr））、苯并（a）蒽／［苯并（a）蒽＋］（BaA／（BaA＋Chr））和茚并（1，2，3－cd）芘／［茚并（1，2，3－cd）芘＋苯并（ghi）苝］（InP／（InP＋BghiP））3个系列同分异构体的比值判断所研究江段污染物中PAHs的来源，计算结果列于表2.由文献［23］可知：当FluA／（FluA＋Pyr）＜0.4，BaA／（BaA＋Chr）＜0.2和InP／（InP＋BghiP）＜0.2时，PAHs的来源主要为石油污染；当0.4＜FluA／（FluA＋Pyr）＜0.5，0.2＜BaA／（BaA＋Chr）＜0.35，0.2＜InP／（InP＋BghiP）＜0.5时，PAHs来源于石油及其精炼产品的燃烧；当FluA／（FluA＋Pyr）＞0.5，BaA／（BaA＋Chr）＞0.35，InP／（InP＋BghiP）＞0.5时，PAHs主要来源于木材和煤炭的燃烧.表2 松花江吉林市段江水中和沉积物中PAHs来源分析＊Table 2 Source analysis of PAHs in the water and sediments of the Jilin City section of Songhua River＊NA表示未获得数据；NC表示未检测到某种组分而使比值无法计算；Ⅰ.FluA／（FluA＋Pyr）；Ⅱ.BaA／（BaA＋Chr）；Ⅲ.InP／（InP＋BghiP）.来源采样点丰水期枯水期平水期S1 0.108 NC 1 NC NC NC NC NC NC S2 NC NC NC NC NC NC 0.103 NC 1 S3 NC NC NC NC NC NC NC 0.042 0 S4 NC NC NC NC NC NC 0.052 0 0.568 S5 0.095 NC NC NC NC NC NCNC NC S6 NC NC 1 NC NC NC NC NC NC S7 NC NC 0.394 NC NC NC NC 0.045 1 S8 NC NC 0 NC NC NC NC NC NC S9 NC NC 0 NC NC NC NC NC NC沉积物 N1 0.375 0.405 0.5 NA NA NA 0.345 0.4 0.565 N2 0.587 0.3330.522 NA NA NA 0.467 0.431 0.477 N3 0.548 0.337 0.565 NA NA NA 0.50.482 0.463ⅠⅡⅢ江水ⅠⅡⅢⅠⅡⅢN4 0.516 0.34 0.484 NA NA NA 0.3890.341 0.486由表2可见：在丰水期的江水采样点中，S1和S6点的PAHs来源于石油污染和木材及煤炭的燃烧，S7点的PAHs来源于石油污染和石油精炼产品的燃烧，其余江水采样点的PAHs来源为石油污染；在沉积物采样点中，N1点的PAHs来自于石油污染和石油精炼产品的燃烧，N2，N3和N4点的PAHs来源于石油精炼产品和木材及煤炭的燃烧.枯水期江水中的PAHs来源均为石油污染.在平水期江水采样点中，S2，S4和S7点的PAHs来源于石油污染和木材及煤炭的燃烧，其余点位主要为石油污染；在沉积物采样点中，N1点的PAHs来源于石油污染和木材及煤炭的燃烧，N2和N3点的PAHs来源于石油精炼产品和木材煤炭的燃烧，N4点的PAHs来源于石油污染和石油精炼产品的燃烧.综上所述，松花江吉林市段的江水和沉积物中PAHs的来源较复杂，属于石油源和燃烧源的混合输入.不同水期对江水中PAHs的来源影响较大，对沉积物的来源影响较小，这主要是由江水的流动性和沉积物的稳定性所致.2.3 PAHs的生态风险评价商值法是一种较简单的风险表征方法，可以对水中PAHs生态风险进行初步估计，主要用于低水平的生态风险评价.危害商值（HQ）计算公式如下：HQ＝Ce／TRV.其中：Ce为测定或估计的暴露浓度；TRV为毒性参考值（生态基准值）.由文献［24］可获得PAHs在淡水水体的生态基准值.计算不同PAHs的HQ，若比值大于1，则表明该物质存在会导致潜在的生态风险，且比值越大风险越大；若比值小于1，则表明该物质存在但导致的生态风险相对较小.松花江吉林市段江水中PAHs 生态风险评价结果列于表3.由表3可见，该江段丰水期、枯水期和平水期水中16种PAHs的危害商值均远小于1，表明该江段水中PAHs的生态风险较小.表3 松花江吉林市段江水中PAHs生态风险评价＊Table 3 Toxicity evaluationof PAHs in the water from Jilin City section of Songhua River＊NA表示未获得数据；NC表示未检测到某种组分或没有TRV数据而使比值无法计算.丰水期枯水期平水期萘490 0.001～0.005 0.001～0.003 0.001～PAHs TRV HQ 0.005二氢苊 NA NC NC NC苊23 NC～0.032 NC～0.031 NC～0.034芴11 NC～0.047 NC～0.044 NC～0.050菲30 0.002～0.006 0.001～0.005 0.001～0.005蒽3 NC～0.003 NC NC～0.003荧蒽 6.16 NC～0.002 NC NC～0.001芘7 0.004～0.014 0.004～0.016 0.002～0.017苯并（a）蒽 34.6 NC NC NC～0.001 70.006～0.034 0.012～0.031 0.008～0.031苯并（b）荧蒽 NA NC NC NC苯并（k）荧蒽 NA NC NC NC苯并（a）芘 0.014 NC NC NC～0.429茚并（1，2，3－cd）芘 NA NC NC NC二苯并（a，h）蒽 5 NC NC NC～0.001苯并（ghi）苝NA NC NC NC文献［25］利用风险效应低值（effects range low，ERL）和风险效应中值（effects range median，ERM）评估沉积物中PAHs对生物体产生的潜在生态风险效应，若污染物质量比小于ERL，则产生负面生态效应的可能性较小；若污染物质量比介于二者之间，则具有潜在的负面生态风险；若污染物质量比大于ERM，则可能产生严重的负面生态效应.松花江吉林市段表层沉积物中PAHs的生态风险评价结果列于表4.由表4可见：丰水期该江段全部沉积物采样点萘和芴的质量比大于相应的ERL，N2，N3，N4点中苊的质量比大于相应的ERL；平水期全部采样点的萘、苊和芴大于相应的ERL；2个水期全部点位的PAHs质量比均远低于相应的ERM；2个水期各采样点的沉积物中均存在苯并（b）荧蒽、苯并（k）荧蒽、茚并（1，2，3－cd）芘和苯并（ghi）苝，这4种PAHs没有最低安全值，只要存在于沉积物中就会产生负面生态效应［25］，因此，该江段沉积物中的PAHs具有一定的生态风险，不同水期生态风险水平差别较小.表4 松花江吉林市段表层沉积物中PAHs的生态风险评价＊Table 4 Toxicity evaluation of PAHs in surface sediments from Jilin City section of Songhua River＊NA表示未获得数据.采样点数萘160 2 100 897.0～1 391.5 4 978.5～PAHs ERL ERM 丰水期w／（ng·g－1）＞ERL采样点数平水期w／（ng·g－1）＞ERL 1 211.0 4二氢苊 16 500 5.0～12.0 0 5.5～14.0 0苊44 640 39.5～67.53 68.0～110.0 4芴19 540 27.0～42.04 54.5～86.0 4菲240 1 500 8.0～21.50 9.0～22.5 0蒽85.3 1 100 2.5～10.0 0 4.0～10.0 0荧蒽 600 5 100 4.5～20.00 5.0～18.0 0芘665 2 600 7.5～16.5 0 9.5～18.0 0苯并（a）蒽 261 1 6007.5～15.0 0 7.0～20.5 0 384 2 800 11.0～29.5 0 12.0～22.0 0苯并（b）荧蒽NA NA 9.5～20.0 0 9.5～19.0 0苯并（k）荧蒽 NA NA 5.0～14.0 0 4.0～15.00苯并（a）芘 430 1 600 2.0～16.0 0 5.0～14.0 0茚并（1，2，3－cd）芘 NA NA 4.0～26.0 0 6.5～18.5 0二苯并（a，h）蒽 63.4 260 1.5～10.5 0 3.5～12.0 0苯并（ghi）苝 NA NA 4.0～20.0 0 5.0～21.5 0综上所述，松花江吉林市段9个采样点丰水期江水中共检出13种PAHs，总质量浓度为0.917～3.974μg／L，在枯水期江水中检出8种PAHs，总质量浓度为0.980～3.293μg／L，在平水期江水中检出16种PAHs，总质量浓度为0.771～4.127μg／L.3个水期均为S3点质量浓度最高，丰水期S6点质量浓度最低，枯水期和平水期S9点质量浓度最低.在2个水期4个采样点采集的沉积物中均检出16种PAHs，总质量比为1 035.5～1 732.0ng／g和1 188.5～1 632.0ng／g，最高值均出现在N3点，最低值均出现在N1点.即在工业企业分布密集的区域，江水和沉积物中PAHs的含量均较高.不同水期对江水中PAHs质量浓度的影响较大，对沉积物中PAHs质量比的影响较小.PAHs的来源分析结果表明，该江段江水和沉积物中的PAHs来源于石油污染、石油及其精炼产品燃烧和木材及煤炭燃烧.生态风险评价结果表明，该江段江水中PAHs的生态风险较小，而表层沉积物中PAHs具有一定的生态风险.参考文献【相关文献】［1］Sartori F，Wade T L，Sericano J L，et al.Polycyclic Aromatic Hydrocarbons in Soil of the Canadian River Floodplain in Oklahoma［J］.Journal of Environmental Quality，2010，39（2）：568－579.［2］Vallack H W，Bakker D J，Brandt I，et al.Controlling Persistent Organic Pollutants：What Next？［J］.Environmental Toxicology and 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钱塘江齐溪水库表层沉积物中多环芳烃的分布研究
钱塘江齐溪水库表层沉积物中多环芳烃的分布研究王军良;梅益柔;潘军;张安平;林春绵【摘要】多环芳烃(PAHs)作为一种典型的持久性有机污染物(POPs),具有高毒性,难降解,可生物积累等特点,会对生态环境和人体健康造成严重危害.本研究采集了位于钱塘江源头的齐溪水库不同区域的沉积物样品,样品经预处理后通过GC-MS分析,结果表明:齐溪水库中PAHs在沉积物中的质量分数为26.17～2 013.25 ng/g,人为活动频繁区域附近的点位样品质量分数普遍偏高,PAHs同系物主要以高环芳烃为主.【期刊名称】《浙江工业大学学报》【年(卷),期】2015(043)005【总页数】5页(P547-551)【关键词】多环芳烃;沉积物;齐溪水库;分布【作者】王军良;梅益柔;潘军;张安平;林春绵【作者单位】浙江工业大学生物与环境工程学院,浙江杭州310014;浙江工业大学生物与环境工程学院,浙江杭州310014;绍兴市柯桥区环境保护局,浙江绍兴312030;浙江工业大学生物与环境工程学院,浙江杭州310014;浙江工业大学生物与环境工程学院,浙江杭州310014【正文语种】中文【中图分类】X524多环芳烃(Polycyclic aromatic hydrocarbons，简称PAHs)是人类在生产和生活中产生的一类典型持久性有机物，具有强烈“三致”作用，即致癌性，致突变性和致畸性.多环芳烃在水体[1]、空气[2]、土壤[3]、沉积物[4-6]和生物体[7]等各种介质中均普遍存在，对人类健康和生态环境安全构成了巨大的威胁.由于PAHs具有强亲脂性和高疏水性特点，因此，其进入水体后非常容易在水中的颗粒物上吸附，并随着水流与重力的作用而沉入水体底部，最终蓄积在沉积物中.国外很早就对不同水体沉积物中的PAHs分布进行了研究，包括河流[4]、湖泊[5]和海湾口[6]中的沉积物.国内对PAHs的调查研究相对较晚，研究内容主要集中在PAHs在环境介质中的残留浓度和污染来源等，调查对象如长江[8]、黄河[9]、太湖[10]等.本研究以浙江省的母亲河—钱塘江的源头水库—齐溪水库为研究区域，以PAHs 为研究对象，调查了水库沉积物中该物质的分布水平，并进行了相关的生态环境风险评价，以期为该区域水环境安全及可持续利用提供科学依据.1.1 样品采集在齐溪水库10个采样点采集10个沉淀物.详细的采样点位置见图1，具体的经纬度见表1.用定制的不锈钢采样器采集沉积物，去掉样品上面的浮游物后用铝盒存放，尽快运回实验室并保存在-20 ℃的冰柜中.自然风干后，研碎混匀，过60目筛备用.1.2 试剂与仪器试剂：PAHs标准混合溶液(NaP，AcNY，AcP，Flu，Phe，Ant，FL，Pyr，BaA，Chr，BbF，BkF，BaP，Ind，DBA，BP，99.999%)、PAHs进样内标六甲基苯(99.8%)、PAHs示踪标混标(phenanthrene-d10，hrysene-d12，acenaphthene-d10，erylene-d12，aphthalene-d8，99.99%)购自德国Dr. Ehrenstorfer公司；无水硫酸钠、佛罗里硅土、硅胶、三氧化二铝、铜粉均为分析纯；丙酮、正己烷、二氯甲烷、甲醇均为色谱纯；滤纸.仪器：安捷伦7980A-5975C气相色谱-质谱联用仪(GC-MS)；玻璃纤维过滤器；旋蒸仪；氮吹仪；中热恒温鼓风干燥箱；真空冷冻干燥箱；马弗炉；超纯水仪；固相萃取装置；不锈钢沉积物采集器.1.3 样品处理方法在样品分析前首先需要对样品进行前处理，前处理方法如下：将过筛后的沉积物样品放于滤纸上，称取20 g，为吸收样品的水分首先需在称取的样品中加入无水硫酸钠，以吸收样品中的水分，其次在样品中加入适量的铜粉，以消除样品中含硫物质的干扰，然后加入50 μL的示踪标，用来指示样品中目标物的回收率情况，最后将样品包好并放入索提管中进行索氏提取.索氏提取及样品浓缩方法如下：先加入120 mL的二氯甲烷提取液，提取48 h.待索提结束后，接出管内冷却液，进行减压旋蒸至2 mL左右，并用10 mL的正己烷溶剂替换两次，再旋蒸浓缩至2 mL左右.而后将该浓缩液转移到层析柱中，用20 mL的正己烷进行预润洗，预润洗完毕后再加入现配的二氯甲烷-正己烷混合溶液(V(二氯甲烷)∶V(正己烷)=3∶7)70 mL进行淋洗，在层析柱下端将两次淋洗液进行收集，收集后的淋洗液再减压旋蒸(溶剂替换两次)，同样将淋洗液旋蒸浓缩到2 mL左右，浓缩完成后进行氮吹定容，定容至0.5 mL后再加入50 μL进样内标待GS-MS分析.1.4 样品分析方法样品处理完成后，采用气相色谱-质谱(GC-MS)法进行检测分析，检测条件如下：气相色谱柱为HP-5MS(30 m×0.25 mm×0.25 μm)，高纯氦气作为载气，流速为1.0 mL/min，进样体积为1.0 μL，进样口的温度为250 ℃.程序升温如下：初始温度为60 ℃(保留1 min)，先以10 ℃/min的升温速度升至160 ℃并保留1 min；再以2 ℃/min的升温速度升至180 ℃并保留1 min；然后以0.5 ℃/min的升温速度升至185 ℃并保留1 min；接着以1 ℃/min的升温速度升至190 ℃并保留1 min；最后以2 ℃/min的升温速度至260 ℃并保留5 min.在分析时，每个样品做三组平行，平行样的相对标准偏差控制不超过20%.在实验中，PAHs的示踪标回收率为64%～108%，加标回收率为68%～120%，检出限为0.05～0.13 ng/L.气相色谱质谱数据采集和处理均通过Agilent Chemstation完成.1.5 沉积物样品含水率以及有机质质量分数的测定含水率的测定：准确称量沉积物样品10 g，并在108 ℃的温度下恒温干燥12 h以上，待样品冷却后再次称重，样品烘干前后的质量差与烘干前质量的比值即为样品的含水率.有机质质量分数的测定：将测定完含水率后的样品放至马弗炉，在550 ℃下灼烧4 h，灼烧前后的质量之差与灼烧前样品质量的比值即为样品有机质质量分数[11].2.1 齐溪水库中PAHs质量分数分布根据分析结果，齐溪水库各采样点表层沉积物中的PAHs的质量分数分布见图2.从图2中可以看出：表层沉积物中PAHs的质量分数介于26.17～2 013.25 ng/g，且不同采样点之间PAHs质量分数的差异比较大.从PAHs种类看，沉积物中所有的PAHs同系物均有检出，而在检出的PAHs同系物中，质量分数占比较大的为高环芳烃，如在检出质量分数较高的8，9，10号采样点，BaP，BbF和Ind的质量分数之和均大于1 000 ng/g.另外，我们对检出的PAHs进行了成分特征分析，从图3可看出：在所有沉积物中，相对10个采样点的总PAHs质量分数而言，2环(NaP)仅占0.95%，3环(AcNY，ACP，Flu，Phe，Ant)占10.3%，4环(FL，Pyr，BaA，Chr)占23.2%，而5～6环(BbF，BkF，BaP，Ind，DBA，BP)占比最大为65.1%.在沉积物中，PAHs环数越高比重越大，即高环芳烃与低环芳烃更易在沉积物中蓄积，这种现象主要是由PAHs特定的理化性质所引起的.另外，从图2中采样点位看：1，8，9，10号采样点质量分数较高，1号采样点附近为当地村民集聚区，8，9和10号采样点附近则为钱江源森林公园景区出入口和景区接待地，人类活动较为频繁，这可能为PAHs质量分数偏高的主要原因. 为了解齐溪水库表层沉积物检出的PAHs质量分数水平，我们将其与国内外其他地区研究结果进行了对比.从表2中可看出：齐溪水库表层沉积物检出的PAHs质量分数与钱塘江河流、环太湖河流基本一致，低于珠江流域，但比多瑙河略高.2.2 有机污染物质量分数与有机质质量分数的关系沉积物中的有机质是其重要组成部分，被认为是吸附环境中有机物的介质，因此沉积物中有机质在沉积物中的质量分数可能会对有机污染物在沉积物中的质量分数产生影响.在研究沉积物中有机物残留水平时，一般会对沉积物中有机质与有机物的质量分数相关性进行研究，但诸多研究结果表明：因沉积物样品的差异性，研究结论也不一样，如WITT，KIM等研究者通过分析沉积物中的有机污染物和有机质的质量分数，发现两者呈正相关[16-17]；SCHWARZENBACH等认为沉积物中有机质质量分数为5%时是一个临界点，即沉积物中有机质质量分数如超过5%，有机物质量分数与其呈正相关性，反之则无正相关性[18]；而胡雄星等通过对苏州河表层沉积物中有机物和有机质质量分数分析，发现有机物质量分数受有机质质量分数影响较小[19].通过分析，齐溪水库表层沉积物10个样品中有机质质量分数介于3.6%～7.4%，图4中齐溪水库沉积物中的有机质质量分数与PAHs质量分数没有明显的相关性.2.3 齐溪水库中PAHs的生态风险为研究齐溪水库中PAHs的生态风险，我们以生物毒性评价方法对其进行了评价 [20]，该方法对16种PAHs同系物中的12种物质给出了生物影响范围低值(ERL)和生物影响范围中值(ERM).齐溪水库沉积物中PAHs质量分数与方法中给定的ERM相比(表3)，10个采样点对应的12种PAHs同系物质量分数均没有超标，但与ERL相比，有4个采样点超标，超标因子为BaP，DBA，Ind和BP，超标点为1，8，9，10号采样点.总得来说，齐溪水库沉积物中的PAHs处于低生态风险，但也应引起有关管理部门的重视.本研究选取钱塘江源头水系齐溪水库为研究对象，采集了10个表层沉积物样品，样品通过预处理和GC-MS分析，结果表明：PAHs在齐溪水库沉积物中的质量分数范围为26.17～2 013.25 ng/g，其中人为活动相对频繁的采样点中PAHs质量分数偏高，沉积物中PAHs同系物主要5～6环(BbF，BkF，BaP，Ind，DBA，BP)的高环芳烃为主；齐溪水库采集到的沉积物中有机质质量分数在3.6%～7.4%之间，与PAHs质量分数相关性不显著；用生物毒性评价方法对齐溪水库沉积物中PAHs质量分数进行的生态风险评价，齐溪水库沉积物中PAHs处于低生态风险.[1] LI Weihong, TIAN Yingze, SHI Guoliang, et al. 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利用环境样品在线高效前处理技术研究水体中多环芳烃的分布规律
利用环境样品在线高效前处理技术研究水体中多环芳烃的分布规律水体中多环芳烃是一类广泛存在于自然水体中的污染物。
它们具有很强的毒性和致癌性，对水生生物和人体都有不良影响。
因此，对多环芳烃的分布规律进行研究，具有十分重要的意义。
为了解决多环芳烃分析过程中时间长、操作复杂、效率低的困境，越来越多的研究者开始利用环境样品在线高效前处理技术来进行多环芳烃的分析与研究。
利用环境样品在线高效前处理技术，可以将多环芳烃快速、准确地分离和提取出来。
这种技术的核心是样品在线处理，无需繁琐的前处理步骤，可以显著提高分析效率和样品分析的准确性。
那么，多环芳烃在水体中的分布规律又是什么呢？多环芳烃作为一种广泛存在于自然水体中的污染物，其在水体中的分布规律受到多种因素的影响。
环境温度、水流速度、光照强度、水体pH值以及水体中微生物等生物因素，都会对多环芳烃的分布规律产生影响。
在实际的研究中，研究者通过采集不同地点、不同深度的水样并加以分析，可以获得多环芳烃在水体中的分布规律。
从实验结果来看，多环芳烃在自然水体中的分布规律并不是均匀的，存在较大的差异性。
例如，在一些地方，多环芳烃会聚积在水底泥沉积物上，不易被水流冲刷，形成了一个又一个的“污染点”。
在这种情况下，测定水底泥中的多环芳烃含量可以更好地揭示出水体中的污染情况。
除此之外，多环芳烃在水体中的分布还受到环境因素的共同作用。
例如，水体中的微生物可以通过生物降解的作用，减少多环芳烃在水体中的含量。
水体中的化学药剂也可以通过化学反应的作用，对多环芳烃分子进行分解降解。
在实际应用中，需要针对不同的污染物特征，制定不同的环保方案，以最大限度地减少或消除污染物对人类及环境的伤害。
综上所述，利用环境样品在线高效前处理技术可以大大提高多环芳烃分析的效率和准确性。
通过采集不同地点、不同深度的水样进行分析，可以获得多环芳烃在自然水体中的分布规律。
对多环芳烃在水体中的分布规律进行研究，有助于制定合理的环保方案，为水体的洁净和自然环境的健康做出贡献。
渤海湾潮间带表层沉积物中多环芳烃的含量分布和生态风险
摘要：在渤海湾天津段潮间带及邻近区域的主要入海河流和近海采集 86 个表层沉积物样品,通过 GC/MS 对 16 种优控多环芳烃(PAHs)的 含量进行分析,结果表明:潮间带 44 个样品的 PAHs 平均含量为(140.0±84.1)ng/g,与近海样品的 PAHs 含量[(161.6±38.7)ng/g, n=26]相当,但 远低于河流样品的 PAHs 含量[(452.7±206.0)ng/g, n=13];潮间带样品的 PAHs 含量呈现“北区高南区低”(以天津港码头为界)的空间分布特征, 与该区域沉积物粒度及黑碳和总有机碳的含量呈现显著的相关性;从 PAHs 的组成上可以显示潮间带沉积环境具有一定的特殊性;潮间带 样品 PAHs 的 BaP 毒性当量含量平均为(24.5±21.1)ng/g;根据加拿大魁北克省海洋沉积物中 PAHs 的质量评估标准,渤海湾表层沉积物中 PAHs 的污染具有一定的生态风险. 关键词：多环芳烃；生态风险；表层沉积物；潮间带；渤海湾 中图分类号：X502 文献标识码：A 文章编号：1000-6923(2011)11-1856-08
20~40g,用二氯甲烷进行索氏抽提(加入氘代 PAHs 混合标样作为回收率指示物).萃取液经旋转蒸发 浓缩,并将溶剂转换为正己烷后,用无水硫酸钠/硅 胶/氧化铝(1:3:3cm)层析柱进行净化,用 20mL 二氯 甲烷/正己烷(1:1/V:V)混合溶液淋洗得到芳烃馏分, 然后氮吹浓缩,加入六甲基苯溶液作为定量内标, 用气相色谱/质谱联用仪(GC/MS)进行分析.
多环芳烃 (PAHs) 是一类具有 “三致效应 ” 的 环境污染物 , 主要来源于人类活动 ( 如生物质和 化石燃料燃烧)和石油开采过程中的泄漏等[1].环 渤海湾是我国重要的经济圈和石化区,工农业发 达.因此渤海湾有可能是 PAHs 污染的高风险区
多环芳烃的环境标准
多环芳烃的环境标准多环芳烃（PAHs）是一类具有多个芳香环的有机化合物，由于其在燃烧和热解过程中产生，并且在石油加工、焦化、煤炭燃烧、机动车尾气和工业废水排放等过程中广泛存在，因此成为环境中的重要污染物之一。
多环芳烃对环境和人类健康造成潜在危害，因此各国都制定了相应的环境标准来监管和控制多环芳烃的排放和使用。
在中国，多环芳烃的环境标准主要由国家环境保护标准《土壤环境质量标准》（GB 15618-1995）和《地下水质量标准》（GB/T 14848-93）来规定。
其中，土壤环境质量标准规定了16种多环芳烃的限值，地下水质量标准则规定了7种多环芳烃的限值。
这些限值是根据多环芳烃的毒性、生物富集性和环境行为等因素确定的，旨在保护土壤和地下水的环境质量，减少多环芳烃对生态系统和人类健康的危害。
除了土壤和地下水质量标准外，中国还制定了大气环境质量标准《大气环境质量标准》（GB 3095-2012），其中对多环芳烃的限值也进行了规定。
大气中的多环芳烃是通过工业排放、机动车尾气和燃煤等活动释放的，对空气质量和人体健康构成威胁。
因此，大气环境质量标准对多环芳烃的限值进行了严格规定，以保护大气环境和公众健康。
除了中国，其他国家和地区也都制定了相应的多环芳烃环境标准。
例如，美国环保署（EPA）制定了土壤、水和空气中多环芳烃的环境标准，欧盟也对多环芳烃进行了监管和限值规定。
这些标准的制定旨在保护环境和人类健康，减少多环芳烃对生态系统的影响，促进可持续发展。
在实际应用中，各国都会根据自身的环境特点和经济发展水平来制定和调整多环芳烃的环境标准。
同时，监测和评估多环芳烃的排放和污染状况也是环境管理的重要内容之一。
通过严格执行环境标准，加强多环芳烃的监管和控制，可以有效减少多环芳烃对环境和人类健康的危害，保护生态环境，促进可持续发展。
综上所述，多环芳烃的环境标准是保护环境和人类健康的重要手段，各国都制定了相应的标准来监管和控制多环芳烃的排放和使用。
多环芳烃(菲)在土壤腐殖质中的分配及植物对其吸收的机理研究
多环芳烃(菲)在土壤腐殖质中的分配及植物对其吸收的机理研究
多环芳烃（菲）属于一类环境有害物质，其在土壤腐殖质中的分配及植物对其吸收的
机理研究十分重要。
由于其具有较强毒性，对土壤环境及有机质循环过程具有重大影响。
菲素在土壤腐殖质中分布较为复杂，可以结合土壤组分形成稳定的化合物，形成膜表面结
合或离子交换结合，储存在有机质酸性基团之中，并可以被土壤微生物吸收和代谢。
目前，与多环芳烃（菲）类物质有关的研究主要集中在土壤中的积累、代谢等领域。
首先说明的是，菲素在土壤腐殖质中的分布是由其与土壤中离子、有机质及质子等而
形成化合物、膜表面结合及离子交���结合而发生影响的。
其在腐殖质中的分布模式不同，如与土壤离子结合后会降低菲分布的深度。
另外土壤的组成，如砂、粘土等分子型及
有机质的不同，会对菲分布的广度及稳定性产生影响。
此外，菲对植物的吸收是由植物含水量及根系结构，土壤水分蒸发量以及土壤pH值
来决定的。
并且，土壤砂质结构和有机质含量可以影响植物对菲的吸收，有机质含量越高，植物对菲吸收能力越大，而砂质结构越大，植物对菲的吸收能力越小。
在有机质富集高质
量腐殖质中，植物类的淋溶活性也会影响菲的蓄积及其在植物体内的迁移能力。
总之，多环芳烃（菲）在土壤腐殖质中的分配及植物对其吸收的机理是一个复杂而负
责任的研究课题。
尽管多种研究已经对此进行详细调查，但在未来，可能仍需要对理论模
型进行更深入的研究，以提出可行的改善方案，以充分利用土壤腐殖质中的多环芳烃及降
低植物内积累的其它有毒物质。
这将有助于更有效地保护土壤环境和生态系统，促进微生
物丰富。
北京燕山河沉积物中多环芳烃分布规律及来源分析
北京燕山河沉积物中多环芳烃分布规律及来源分析王洁;林壬子;王占生【摘要】采用GC/MS法分析了北京燕山河沉积物中多环芳烃的含量及其来源.结果显示:在这些沉积物样中,18种多环芳烃的含量分布范围在0.3476～4.4781mg/kg之间,平均为2.6675mg/kg,主要特征是在近排污口处含量最大,远离排污口的源头含量较低.除了SA采样点沉积物中多环芳烃含量相对较低外,其余采样点多环芳烃分布均匀且含量较高,显著高于长江南京段、辽河及台湾高平等河流含量.对多环芳烃特征组分的比值(荧蒽/芘(F/Py)、苯并(a)蒽/(苯并(a)蒽+ (艹屈) (BaA/( BaA +Cy))及甲基菲与菲的比值分析表明:该河流表层沉积物的多环芳烃主要来源于原油污染.【期刊名称】《长江大学学报（自然版）理工卷》【年(卷),期】2007(004)002【总页数】4页(P40-43)【关键词】多环芳烃;河流;沉积物;分布特征;来源分析【作者】王洁;林壬子;王占生【作者单位】中国地质大学(北京)能源学院,北京,100083;长江大学地球化学系,湖北,荆州,434023;中国石油大学(北京)资源与信息学院,北京,102249;中国石油天然气集团公司环境工程技术中心,北京,100000【正文语种】中文【中图分类】X522;X132多环芳烃(PAHs)是一类分布广泛的环境污染物，可通过多种途径进入河口及岸带环境中，如城市生活和工业废水排放以及大气迁移[1，2]。
另外，有机质自然燃烧和自然渗漏及沉积物中有机质的成岩演化也是PAHs较重要的来源[3]。
由于PAHs具有低溶解性和憎水性，会强烈地分配到非水相中，吸附于颗粒物上，因此沉积物是其主要环境归宿之一。
PAHs在环境中具有潜在的危害性(致癌和致突变性)，可通过食物链危害人体健康，这类化合物已经引起了广泛关注。
近年来，对国内城市大气气溶胶中多环芳烃环境化学特征及污染源的研究取得较大进展，但对于河流沉积物中多环芳烃污染情况，除了对珠江三角洲地区[4]、长江部分污染严重的河段污染特征和污染源分析外[5]，很多河流都没有调查。
多环芳烃研究进展
多环芳烃研究进展多环芳烃（Polycyclic Aromatic Hydrocarbons，简称PAHs）是一类重要的有机污染物，在环境中具有广泛的分布和危害。
近年来，PAHs 的研究已经引起了国内外学者的广泛。
本文将对多环芳烃的研究进展进行综述，包括其来源、分布、危害及未来发展趋势。
一、研究现状1.来源多环芳烃的来源分为自然来源和人为来源。
自然来源主要包括森林火灾、微生物合成等。
人为来源主要包括石油、煤等化石燃料的燃烧、交通尾气排放、工业生产等。
其中，人为来源是多环芳烃的主要来源，其对环境的影响也更大。
2.分布多环芳烃在环境中的分布广泛，大气、土壤、水体中均存在其踪迹。
在大气中，多环芳烃主要存在于颗粒物和气相中，土壤中则主要以残渣和有机质的形式存在，而在水体中，它主要存在于水相中。
3.危害多环芳烃对人类健康和环境均具有较大的危害。
对人体而言，多环芳烃具有致癌、致畸、致突变等作用，可引起皮肤癌、肺癌等多种癌症。
对环境而言，多环芳烃可导致土壤和水体的污染，影响生态系统的平衡和稳定。
二、研究方法目前，针对多环芳烃的研究方法主要包括样品采集、前处理、仪器分析和数据解析等步骤。
其中，样品采集主要包括大气、土壤、水体等环境样品的采集。
前处理主要包括样品萃取、富集、分离等步骤，以便于仪器分析。
仪器分析则主要采用色谱、质谱等联用技术，对样品中的多环芳烃进行定性和定量分析。
数据解析则是对得到的实验数据进行处理和解释，以评估多环芳烃的污染现状和危害程度。
三、结论多环芳烃是一种重要的有机污染物，其在环境中的分布广泛，对人类健康和环境具有较大的危害。
目前，针对多环芳烃的研究已经取得了一定的进展，但是仍存在一些问题和挑战。
未来，需要进一步加强对多环芳烃的转化、迁移、归宿等方面的研究，以更好地保护环境健康和人类安全。
四、随着人们生活水平的提高，烹饪过程中的食品安全和健康问题越来越受到。
其中，多环芳烃（PAHs）的产生及控制是烹饪过程中不容忽视的问题。