薄膜锂离子电池负极材料的研究进展_尹彦群

锂离子电池负极材料的研究进展

张汉平;付丽君;吴宇平;吴浩青;高村勉

【期刊名称】《电池》

【年(卷),期】2005(035)004

【摘要】对近期锂离子电池负极材料方面的研究和开发工作进行了综述.主要包括元定形碳材料、新型负极材料和天然石墨的改性.就实用性而言,改性天然石墨将于近期成为主流负极材料.随着电子产品对高容量密度电源的需要不断增加,新型核/壳结构的大容量负极可望在不久的将来实现产业化.

【总页数】2页(P274-275)

【作者】张汉平;付丽君;吴宇平;吴浩青;高村勉

【作者单位】复旦大学化学系,上海市分子催化和功能材料重点实验室,上海,200433;复旦大学化学系,上海市分子催化和功能材料重点实验室,上海,200433;复旦大学化学系,上海市分子催化和功能材料重点实验室,上海,200433;复旦大学化学系,上海市分子催化和功能材料重点实验室,上海,200433;复旦大学化学系,上海市分子催化和功能材料重点实验室,上海,200433

【正文语种】中文

【中图分类】TM912.9

【相关文献】

1.锂离子电池负极材料的分子设计与新材料研究进展 [J], 侯贤华;唐小琴;张苗;胡社军;岳敏 2.碳纳米管及其复合材料在锂离子电池负极材料中的研究进展 [J], 施连伟;赵灵智;李昌明

3.硅碳复合材料作为锂离子电池负极材料研究进展 [J], 瞿诗鹏

4.Co-MOFs材料在锂离子电池负极材料中的应用研究进展 [J], 邢锦娟;史发年;薛冬峰

5.石墨烯及其复合材料作为锂离子电池负极材料的研究进展 [J], 赵阳;黄英;王秋芬;王潇雅;宗蒙;何倩

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介孔／多孔状结构SnO2锂离子电池负极材料的研究进展

２０１　１年３９卷第１　１期　广州化工　・ｌ９・　

介孔／多孔状结构ＳｎＯ２锂离子电池负极材料的研究进展木　

贾铁昆　，王晓峰　，刘红飞　，廖桂华　，刘缙　

（１洛阳理工学院材料科学与工程系，河南　洛阳４７１０２３；２武汉理工大学材料复合新技术国家重点实验室，　

湖北　武汉４３００７０）　

摘　要：介－ｆＬ／多孑Ｌ氧化锡具有高孔隙率、低密度和较大的表面积，在锂离子电池方面具有广阔的应用前景。本文详细介绍当　

前介孔／多孑Ｌ氧化锡锂离子电池负极材料的主要的制备方法，指ｍ了存在的问题，并对其未来发展方向进行了展望。　

关键词：介孑Ｌ／多孑Ｌ氧化锡；锂离子电池；制备方法　

Ｐｒｏｇｒｅｓｓ　ｉｎ　Ｍｅｓｏｐｏｒ０ｕｓ／Ｐ０ｒ０ｕｓ　ＳｎＯ２　Ａｎｏｄｅ　Ｍａｔｅｒｉａｌｓ　ｆｏｒ　Ｌｉ　ｉｏｎ　Ｂａｔｔｅｒｉｅｓ　

ＪＩＡ死ｅ—ｋｕｎ　，ＷＡＮＧ　Ｘｉａｏ—ｆｅｎｇ　，　Ｈｏｎｇ一　，ＬＩＡＯ　Ｇｕｉ—ｈｕａ　，ＬＩＵ　ｆｉｎ　

（１　Ｄｅｐａｒｔｍｅｎｔ　ｏｆ　Ｍａｔｅｒｉａｌｓ　Ｓｃｉｅｎｃｅ　ａｎｄ　Ｅｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇ，Ｌｕｏｙａｎｇ　Ｉｎｓｔｉｔｕｔｅ　ｏｆ　Ｓｃｉｅｎｃｅ　ａｎｄ　Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ，　

Ｈｅｎａｎ　Ｌｕｏｙａｎｇ　４７　１　０２３；２　Ｓｔａｔｅ　Ｋｅｙ　Ｌａｂ　ｏｆ　Ａｄｖａｎｃｅｄ　Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ　ｆｏｒ　Ｍａｔｅｒｉａｌ　Ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ　

ａｎｄ　Ｐｒｏｃｅｓｓｉｎｇ　Ｗｕｈａｎ　Ｕｎｉｖｅｒｓｉｔｙ　ｏｆ　Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ，Ｈｕｂｅｉ　Ｗｕｈａｎ　４３００７０，Ｃｈｉｎａ）　

Ａｂｓｔｒａｃｔ：Ｍｅｓｏｐｏｒｏｕｓ／ｐｏｒｏｕｓ　ＳｎＯ２　ｈａｄ　ｗｉｄｅ　ａｐｐｌｉｃａｔｉｏｎｓ　ｉｎ　Ｌｉ—ｉｏｎｓ　ｂａｔｔｅｒｉｅｓ　ｄｕｅ　ｔｏ　ｉｔｓ　ｈｉｇｈ　ｐｏｒｅ　ｒａｔｉｏ，ｌｏｗ　ｄｅｎｓｉｔｙ　

ａｎｄ　ｈｉｇｈ　ｓｐｅｃｉｆｉｃ　ｓＨｒｆａｃｅ　ａｒｅａｓ．Ｔｈｅ　ｍａｉｎ　ｐｒｅｐａｒａｔｉｏｎ　ｍｅｔｈｏｄｓ　ｆｏｒ　ｍｅｓｏｐｏｒｏｕｓ／ｐｏｒｏｕｓ　ＳｎＯ２　ａｎｏｄｅ　ｍａｔｅｒｉａｌｓ　ｗｅｒｅ　ｄｉｓ—　

锂离子电池新型负极材料的研究

- 1 -

锂离子电池新型负极材料的研究

本文着重介绍了锂离子电池负极材料金属基（Sn基材料、Si基材料）、钛酸锂、碳材料（碳纳米管、石墨烯等）的性能、优缺点及改进方法，并对这些负极材料的应用作了进一步展望。

锂离子电池因具有能量密度高、工作电压高、循环寿命长、自放电小及环境友好等显著优点，已被广泛用于3C电子产品(Computer，ConsumerElectronic和Communication)、储能设备、电动汽车及船用领域。

锂离子电池的能量密度（170Wh/kg），约为传统铅酸蓄电池的3～4倍，使其在动力电源领域具有较强的吸引力。

而负极材料的能量密度是影响锂离子电池能量密度的主要因素之一，可见负极材料在锂离子电池化学体系中起着至关重要的作用，其中研究较为广泛的锂离子电池负极材料为金属基（Sn基材料、Si基材料）、钛酸锂、碳材料（碳纳米管、石墨烯等）等负极材料。

金属基材料

1.1锡基材料

目前锡基负极材料主要有锡氧化物和锡合金等。

1.1.1锡氧化物

SnO2因具有较高的理论比容量（781mAh/g）而备受关注，然而，其在应用过程中也存在一些问题：首次不可逆容量大、嵌锂时会存在较大的体积效应（体积膨胀250%～300%）、循环过程中容易团聚等。

研究表明，通过制备复合材料，可以有效抑制SnO2颗粒的团聚，同时还能缓解嵌锂时的体积效应，提高SnO2的电化学稳定性。

Zhou等通过化学沉积和高温烧结法制备SnO2/石墨复合材料，其在100mA/g的电流密度下，比容量可达450mAh/g以上，在2400mA/g电流密度下，可逆比容量超过230mAh/g，

实验表明，石墨作为载体，不仅能将SnO2颗粒分散得更均匀，而且能有效抑制颗粒团聚，提高材料的循环稳定性。

1.1.2锡合金

SnCoC是Sn合金负极材料中商业化较成功的一类材料，其将Sn、Co、C三种元素在原子水平上均匀混合，并非晶化处理而得，该材料能有效抑制充放电过程中电极材料的体积变化，提高循环寿命。 - 2 -

锂离子电池电解液负极成膜添加剂的研究进展

2016年第35卷第5期 CHEMICAL INDUSTRY AND ENGINEERING PROGRESS ·1477· 化工进展

锂离子电池电解液负极成膜添加剂的研究进展

周丹，梁风，姚耀春

（昆明理工大学真空国家工程实验室，云南省有色金属真空冶金重点实验室，省部共建复杂有色金属资源清洁

利用国家重点实验室，云南昆明650093）

摘要：解决锂离子电池电极材料和电解液相容性的关键是形成稳定且Li+可导的固态电解质界面膜（SEI膜），因

此，对优质负极成膜添加剂的研究成为锂离子电池研发中的一个热点。本文综述了锂离子电池电解液成膜添加

剂的作用原理，具体介绍了各类负极成膜添加剂的研究现状，从成膜反应机理和理论计算方面详述了近几年来

负极成膜添加剂的研究进展。分析了所存在的问题主要是如何快速地挑选出更适宜、更高效的成膜添加剂，并

指出了成膜添加剂未来的发展趋势为：①研究各添加剂与电解液的反应机理，着重开发对锂离子电池副反应小

的负极成膜添加剂；②通过选择两种或两种以上的添加剂的协同作用，以弥补一种添加剂的不足；③提高无机

成膜添加剂在电解液中的溶解度。

关键词：锂离子电池；电解质；成膜添加剂；固态电解质界面膜（SEI膜）

中图分类号：O 646.5；TM 912 文献标志码：A 文章编号：1000–6613（2016）05–1477–07

DOI：10.16085/j.issn.1000-6613.2016.05.031

Research progress of negative film-forming additives in electrolyte for

Li-ion batteries

ZHOU Dan，LIANG Feng，YAO Yaochun

（The National Engineering Laboratory for Vacuum Metallurgy，Kunming University of Science and Technology，Key

全固态薄膜锂离子二次电池的研究进展

论著

8

全固态薄膜锂离子二次电池的研究进展

耿利群任岳* 朱仁江陈涛

（重庆师范大学物理与电子工程学院，重庆 400047）

摘要：本文综述了全固态薄膜锂离子二次电池的研究进展，主要阐述了薄膜锂电池的结构设计以及正极、负极和固体电解

质材料研究现状，并对其今后的发展趋势及研发热点进行了展望。

关键词：全固态薄膜锂离子二次电池；固体电解质；电池结构

DOI：10.3969/j.issn.1671-6396.2013.01.004

1 引言

随着电子信息工业和微型加工技术快速发展，对其所需

的微型能源则提出了特殊微型化的要求。其中全固态薄膜锂

离子二次电池因其高的能量密度、强的安全性、长的循环寿

命、宽的工作电压和重量轻等优点，成为微电池系统需求的

最佳选择[1]。本文主要介绍了全固态薄膜锂离子二次电池的

关键性薄膜材料及电池结构的研究现状，并对其的开发应用

及研究前景作了分析。 2 全固态薄膜锂离子二次电池结构的研究

薄膜电池结构的设计，对整个电池性能将产生直接的影

响；同样对提高电池的能量密度、循环寿命和锂离子的传输

速率也起到至关重要的作用。所以优化薄膜电池结构的设

计，则是对构造高性能薄膜锂离子电池做到了强有力的支撑。

1993年美国橡树岭国家实验室（ORNL）Bates等[2]研制

出了一种经典的薄膜锂离子电池叠层结构（见图1）。在衬底

上先沉积两层阴阳极电流收集极薄膜，而后依次沉积阴极、

固体电解质和阳极薄膜，最后在薄膜电池外表面上涂一层保

护层，以此来防止阳极上金属锂和空气中的一些物质发生化

学反应。

图1 薄膜锂离子电池结构剖面示意图 Baba等[3]研发出另一种典型的薄膜锂离子电池结构（见

图2）。其较图1薄膜锂电池结构设计更为简单，制作更为容

易。在不锈钢衬底上依次沉积各层薄膜电池材料，而在图示

中有两个引线端子则是为了便于薄膜电池的连接使用。这种

结构设计很好地提高了整个电池的有效面积，进而也极大地

关于锂离子电池负极材料的研究分析

摘要：

锂离子电池是绿色环保的可充电电池系统之一，具有电压高，循环寿命长，毒性低和安全性高的优点。负极材料是锂离子电池的重要组成部分，传统商业石墨具有价格低廉和导电性好的优点，是最广泛的工业负极材料。然而，石墨的放电容量较低，这限制了其在高能量密度电池中的应用。能够提供高放电容量的新型负极材料的开发已成为突破锂离子电池广泛应用限制的关键。

关键词：锂离子电池；负极材料；研究

引言：

锂离子电池的比容量主要取决于正负极材料。正极材料已经达到其各自理论比容量极限的情况下，锂离子电池比容量的提升只能依靠负极材料的发展。在新型碳材料中，石墨烯自诞生以来就受到了研究人员的青睐。锂离子可以储存在石墨烯片的两侧。基于双电层吸附结构，石墨烯的理论比容量非常高，相当于传统石墨负极的2倍。

一锂离子电池负极材料的基本特点

锂电子电池负极材料对锂离子电池性能的提升有着十分重要的作用，锂电子负极材料在使用的过程中要具备以下几个条件：第一，锂离子负极材料要为层状结构或者隧道结构，这样结构能够使得锂离子脱嵌，并在锂离子出现脱出、嵌入时不会出现明显的结构变化，从而使得锂离子电池电极具备良好的充放电能量，提高电池的使用寿命。第二，锂离子要能够尽可能多的完成嵌入和脱出，从而使得电子具有较高的可逆性。同时，在锂离子脱嵌的过程中电池本身要能够实现平稳的充电和放电。第三，第一次不可逆电池的放电量比较小。第四，锂离子电池负极材料要具备较强的安全性能。第五，锂离子电池材料和电解质溶剂的相容性比较好。第六，锂离子电池负极材料资源获取丰富、多样，价格低廉。二锂离子电池负极材料的基本类型

（1）碳材料

①石墨。碳材料按照结构可以划分为石墨和无定形碳元素。石墨是锂离子电池常用的碳负极材料，具备良好的导电性和结晶度，且石墨本身还具备完整的层状晶体结构，十分适合锂离子的嵌入和脱出。在工业领域会选择多鳞片的石墨来作为碳负极原材料。

锂离子电池负极材料的研究进展 2

锂离子电池负极材料的研究进展

摘要：当前全球范围内的石油和其他传统能源越来越稀缺，迫切需要有效开发和利用可再生能源，例如太阳能、风能和潮汐能。但是，这些新能源供应不稳定且持续不断，因此需要先转换成电能再输出，这促进了可充电电池的研究。传统的铅酸电池，镍镉电池和镍氢电池存在使用寿命短、能量密度低和环境污染等问题，极大地限制了它们的大规模应用。当前，电池行业的首要任务是找到可替代传统铅酸电池和镍镉电池的可充电电池，迫切需要开发无毒、无污染的电极材料和电池隔膜以及无污染的电池。与传统的二次化学电池相比，锂离子电池由于其吸引人的特性已经在电子产品中占主导地位，显示出广阔的发展前景。

关键词：锂离子电池；负极材料；研究进展

引言

国际能源结构正从传统化石能源的主导地位逐渐转变为低碳、清洁和安全的能源，以二次电池为代表的电化学储能技术已成为最有前途的储能技术之一。锂离子电池因其比能量高、工作电压高、循环寿命长和体积小等特点得到了广泛关注。锂离子电池主体由正极、隔膜、负极、封装壳体四部分组成，就提高电池的比能量而言，提高负极的性能相对于改进正极、隔膜、封装壳体更为容易。负极又包括了电流集流体(通常是铜箔)、导电剂(通常是乙炔黑)、粘结剂(通常是聚偏氟乙烯)和具有与锂离子可逆反应的活性材料。电极的性能几乎取决于活性材料的性能。

１嵌入型负极材料

嵌入型负极材料嵌入机制可以描述为，材料结构中可以容纳一定的外来的锂离子，相变形成新的含锂的化合物，并且能在随后的充放电过程中脱出外来的锂离子，恢复到先前的原始结构。嵌入型负极材料，包括已经商业化锂离子电池负极材料石墨、非石墨化的碳材料（如石墨烯、碳纳米管、碳纳米纤维）、ＴｉＯ２以及钛酸锂等。其中碳质材料的优点包括良好的工作电压平台，安全性好以及成本低等。但是也存在一些问题，如高电压滞后、高不可逆容量的缺点。钛酸盐负极材料具有优异的安全性、成本低、长循环寿命的优点，但能量密度低。石墨作为层状碳材料，是首先被商业化和人们所熟知的ＬＩＢ负极材料，也是最成功的嵌入型负极材料，锂离子嵌入后可生成层状ＬｉＣ６，其放电平台在０．２Ｖ（ｖｓ．Ｌｉ＋／Ｌｉ）以下，有优异的嵌／脱锂动力学性能，是比较完美的ＬＩＢ负极材料。但是，这个电压也接近锂金属的剥离电压。特别是在高倍率下，这可能会导致析出锂枝晶而造成安全问题。石墨在嵌锂／脱锂过程中会有小幅体积膨胀，这可能会导致石墨结构的损坏，材料的比容量因此会慢慢降低，表现为循环性能不佳。此外，石墨在嵌锂过程，也就是放电过程中会在负极表面生成钝化层，也就是ＳＥＩ膜（固体电解质界面膜）。ＳＥＩ膜只允许锂离子通过而不让电子和电解质分子通过，因而显得非常特殊。通过分析发现，ＳＥＩ膜对于全电池的性能有利有弊：ＳＥＩ膜阻止了电解质分子的共嵌入，由于电解质分子的嵌入是不可逆反应，所以极大地避免了全电池的循环性能的急剧衰减；由于钝化膜是绝缘体，所以还能避免电池的自放电；同时，由于ＳＥＩ膜是含锂的固体电解质，过多的ＳＥＩ会导致首次库伦效率过低进而降低全电池的容量。通过以上分析发现，ＳＥＩ膜的量对于全电池的整体性能有着举足轻重的作用，过多或者过少都会降低电池性能，所以如何形成最优的ＳＥＩ膜是非常有意义的，因此ＳＥＩ膜的研究也是电化学界的研究热点之一。和石墨类似，非石墨化的硬碳也是嵌入型负极材料，并且具有高质量比容量（２００～６００ｍＡｈ／ｇ）和较好的功率能力。但是却存在着电导率低和不可逆容量高的问题，这也是其至今未能取代石墨作为主流负极的原因此外，锂的扩散完全取决于碳质材料的晶体结构，人们认为缺陷的存在促进了锂的扩散，这一事实促进了人们对碳材料的研究从块状转移到不同维度的纳米碳材料，例如碳纳米管、碳纳米纤维、石墨烯纳米片、孔径在纳米范围内的多孔碳。

锂离子电池负极衰减机理的研究进展

摘要：析锂、电极表面钝化膜的增厚、可循环锂量的损失、活性物质结构的破坏等现象均可导致锂电池寿命的衰减，其中，负极是引起电池容量衰减的主要因素。总结了电池使用过程中负极衰减的主要原理，并提出了几种减少容量衰减的方法。

关键词：锂离子电池；负极；衰减机理

Researchprogress in anode decay mechanism of lithium ion

battery

Abstract: Agingmechanisms such as lithium plating, growth

of the passivated layer on thesurface of electrodes, loss of

recyclable lithium ions and active materials, allhad an effective

impact on battery life degradation. The anode loss wasidentified

as the main source of capacity fade in all cases.

The common mechanisms of anode aging were reviewed, as

well as someapproaches for minimizing the degradation.

Key words: Li-ion battery; anode; aging mechanism

锂离子电池作为一种高性能的二次电池，具有电压高、比能量大、循环寿命长、自放电小、安全性能好、无污染、可快速充放电等优点，目前已被广泛应用于电子产品以及电动交通工具等领域[1-2]。与其他电源系统一样，锂离子电池同样在使用和存储过程中，伴随有容量和功率的衰减。虽然在消费类电池中，容量衰减不是最主要的问题，但是在电动交通工具领域，长寿命是至关重要的课题[3-5]。美国先进电池协会对车用动力电池的要求是混动电池系统的日历寿命需要达到15年，纯电动系统的日历寿命是10年，这就需要电池可以保持至少上千次的循环才能满足要求。

锂离子电池负极材料的研究进展 3

锂离子电池负极材料的研究进展

摘要：随着煤炭、石油、天然气等不可再生能源的枯竭及其一些污染物造成的环境污染，能源已成为影响世界可持续发展的问题。为了解决这一困境，我们需要开发新的可再生绿色能源来取代传统的化石燃料，而锂离子电池作为新一代储能装置，具有能量密度高、工作电压高、循环寿命长、环境污染小、无记忆效应等优点。它是目前最有前途的储能装置之一。负极材料作为锂离子电池的核心部件，决定着锂离子电池的性能，而负极材料在锂离子电池中起着重要的作用。所以，负极材料的研究成为近年来的一个热点。

关键词：锂离子电池；负极材料；研究

1锂离子电池负极材料研究

锂离子电池的性能取决于负极材料的选择，负极作为锂离子电池的重要组成部分。目前，具有实用价值和应用前景的负极材料包括碳材料、锡基氧化物、表面改性锂金属材料、锂过渡金属氮化物等材料。负极材料的已被人们广泛研究，他们在不断地寻找容量高、质量轻、循环性能优良的电池材料。但现在研究重点仍为碳材料和锡基氧化物。

2锂离子电池对负极材料的要求

为了获得高性能的锂离子电池，负极材料需要有以下的特征：

（1）在锂离子的嵌入反应中，由于它的变化小，电位较低，且能接近锂，从而确保锂离子电池能够高性能的、平稳的输出电压；

（2）锂离子在负极材料中应具有较高的扩散速率，以使电池能以较高的倍率充放电，满足动力型电源的需要；

（3）高度可逆的嵌入-脱嵌反应：确保锂离子电池高能量的密度和降低容量的损耗；（4）有优异的电导率、热力学稳定，在与电解质进行混合时，不会发生化学反应，即在电解液中具有良好的化学稳定性和相容性，以保证电池具有良好的循环性能；

（5）良好的加工性能、容易制备、资源丰富、价格低廉，对环境无污染。

3锂离子电池负极材料工艺流程

在制备锂离子电池负极材料的试制方案时,主要着眼于五大方面的工作:高分子碳材料的选取、碳化工艺的确定、石墨材料的制造、超细粉碎、球化分级和包覆改性等试验工作。公司充分利用企业优势,从研究各种碳材料的电性能、石墨化性能以及相关的理化性能入手,结合锂离子电池负极材料的性能指标,分别研究了各种碳黑材料、各种焦炭材料、硬碳材料、软碳材料和天然石墨材料。

薄膜锂离子电池关键电极材料的研究

作者：戴新义李剑文张海全，等

来源：《新材料产业》 2012年第9期

李晶泽电子科技大学教授、博士生导师，教育部新世纪人才计划项目获得者。1997年开始从事锂离子电池方面工作研究。近年来，作为负责人承担国家自然科学基金委员会面上项目2项、自然基金国际交流合作项目2项、教育部高等学校博士学科点项目1项及其他科研项目多项。在Advanced Materials、Journal of TheElectrochemical Society等国际一流杂志发表文章近30篇，申请8项国内专利、2项日本专利和1项国际专利。

在国际上率先研究纳米氧化亚锡新型负极材料与液体电解质之间的相互作用关系，指出了SEI膜的主要成分。在聚丙烯腈体系中，通过简单添加锂盐，制备了“盐在聚合物”新型全固态聚合物电解质。在正极材料方面，较早通过材料尺寸纳米化的手段探讨了硫化铜、硫化钴等硫化物作为低电压型锂离子电池正极的可能性。近年来，在薄膜锂离子电池及纳米结构化薄膜电极方面倾注了较大精力。

文/戴新义1 李剑文1 张海全1 黄宗令1 邓七九1 周爱军1 李晶泽1，2

1.电子科技大学微电子与固体电子学院

2.电子科技大学电子薄膜与集成器件国家重点实验室

进入21世纪以来，以智能卡和电子标签为代表的便携式及微型化电子产品逐渐步入普通家庭生活。在军事科技领域，微型飞行器、航天器和机器人等微型系统也从早期的概念研究逐渐过渡到应用研究阶段。开发与这些微型器件和系统相匹配的特种供电单元迫在眉睫，预计具有较高的科学研究价值和诱人的市场前景。显然，鉴于微型器件的工作特点，选用可以独立供能的化学电源是一个必然选择。常规电池由于尺寸和质量较大，明显不适合充当这些微型装置的内置电源。一种可行的解决途径就是利用薄膜制备技术，将常规电池体积微型化、轻量化，形成特种电池，然后作为嵌入式供能单元与电路芯片集成在一起，形成一体化有源微型装置。